Capacitance measurements were performed in IL on the same conditions as the experiment, in order to study the possible degradation of the IL with the applied voltage. The capacitance measurements of the EDLT were taken between -3V and +3V. In this range, the ionic liquid shows an electrostatic contribution without degradation. It is important to verify how the EDLT doping mechanism works, and the way to do so is studying the interaction (electronic or electrochemical) between the ionic liquid and the oxide surface. The Impedance Spectroscopy technique offers an ideal field to analyze the behavior of this interfacial doping process [40,41]. In this experiment we investigated the charge mechanics of the EDL in the same configuration as in the Hall and MR measurements. Capacitance was measured as a function of the external voltage at 230K, which is the polarization temperature, when the ionic liquid ions are mobile. From these measurements we can extract information about the formation of the double layer as the doping process is carried out. As can be seen in the Figure A.3, A purely electrostatic mechanism is found at low voltages. Thus, we can be sure that no degradation is appearing in the IL during the SIO gating process.
Figure A.3: Capacitance measurements of the EDL at voltages in the working range of the experiment.
This measurement proves that the gating process is electrostatic.
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However, at high positive voltages (over +3V) a degradation of the double layer was obtained that is absent in the negative voltages. This is associated with the oxygen displacement of the ions up to the interface provoking the EDL to break (Figure A.4)
Figure A.4: Capacitance measurements of the EDL at voltages over the working range of the experiment. At voltages larger than 3V, electrochemical reactions start to happen.
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Resumen en Castellano
En los últimos años, la demanda de ordenadores con mayor velocidad de computación y capacidad en un menor tamaño ha generado un gran interés en la exploración de materiales que puedan ser útiles en esos ámbitos. En particular, los óxidos basados en metales de transición (TMOs) han atraído gran atención en los últimos años debido al amplio abanico de propiedades físicas que pueden aparecer en estos sistemas gracias a la interacción entre algunas de sus características que en un principio deberían ser independientes entre sí, como el espín, la carga, la órbita, la red, etc. En concreto, las propiedades de conducción del sistema pueden variar desde aislante a metal, pasando por superconductor. La estructura común en todos estos sistemas es el tipo perovskita. Una parte muy importante de estos sistemas es la superficie (o intercara), que es una zona donde la distancia entre iones, y por lo tanto sus enlaces, se altera, debido en parte a la ruptura de simetría. Esto, unido a las reconstrucciones electrónicas que se dan, promueve la aparición de nuevas fases en superficies e intercaras. La valencia mixta de los iones implicados en estos sistemas favorece la transferencia de carga necesaria para la reconstrucción electrónica interfacial, lo cual desemboca en propiedades físicas que se producen sólo en una sección reducida del sistema, como es la intercara.
En este contexto, la fabricación de heteroestructuras y dispositivos basados en intercaras de óxidos complejos tiene un gran interés tanto fundamental como tecnológico. Es de especial interés el control y la modificación de las propiedades interfaciales mediante estímulos externos como campos eléctricos, campos magnéticos, tensión epitaxial, etc. Con esta misión, esta tesis se ha enfocado en el crecimiento y caracterización de películas delgadas de óxidos complejos, y su inclusión en dispositivos tales como uniones túnel multiferroicas (MFTJ) o transistores eléctricos de doble capa (EDLT). Las uniones túnel, son idóneas para estudiar efectos interfaciales debido a alta sensibilidad de la corriente túnel a los estados en la intercara. La inclusión de una barrera túnel ferroeléctrica permite, gracias al apantallamiento de carga, modificar el nivel de dopado de los electrodos en la intercara, tanto mediante el movimiento de cargas como el movimiento e ionización de vacantes de oxígeno. Los dispositivos EDLT permiten, mediante la aplicación de voltajes de puerta, la generación de densidades de portadores inalcanzables mediante otros dispositivos (1013 portadores/cm2). Esto permite explorar la transición metal/aislante en materiales cuánticos, pudiendo encontrar propiedades inesperadas en los sistemas estudiados.
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Objetivos
• Crecimiento de películas delgadas y heteroestructuras de óxidos complejos mediante la técnica de pulverización catódica (sputtering) y su caracterización tanto estructural como eléctrica, garantizando unas propiedades de conducción aceptables para la fabricación de dispositivos.
• Fabricación tanto de uniones túnel multiferroicas basadas en La0.84Sr0.16MnO3/BaTiO3 con La0.84Sr0.16MnO3. como electrodo superior para crear uniones simétricas y con La0.84Sr0.16CuO2.5-δ para crear uniones asimétricas, como de barras Hall en SrIrO3.
• Caracterización de propiedades de magnetotransporte en los dispositivos fabricados.
• Inducción de propiedades novedosas de intercara en los óxidos complejos estudiados. fenómeno de Supercanje con el electrodo inferior de LSMO. Se ha encontrado en la unión túnel asimétrica la aparición de un estado superconductor interfacial en LSCO que se puede modular mediante la inversión de la polarización ferroeléctrica.
En el capítulo 4 se realizó una caracterización estructural y eléctrica de láminas delgadas de SrIrO3. Se estudió la transición metal-aislante en función tanto del espesor como de la tensión epitaxial. Se fabricó un dispositivo EDLT basado en el uso de un líquido iónico con el objetivo de tomar medidas de magnetorresistencia y Hall y modelizarlas. En estas medidas a baja temperatura se encontró un ferromagnetismo débil en el estado aislante del SIO, el cual se asocia a las correlaciones electrónicas del sistema.
Conclusiones
En todos los sistemas utilizados para esta tesis aparecen una o varias interfases o superficies en diferentes óxidos, de forma que se puedan explorar las transiciones entre los diferentes estados del diagrama de fases de los óxidos. Como conclusiones generales del trabajo cabe destacar:
• En las uniones túnel simétricas se ha encontrado un estado magnético interfacial en el titanio del BTO con una orientación relativa antiparalela al
137 estado magnético del LSMO inferior. El movimiento e ionización de vacantes de oxígeno promueve la aparición de la interacción de supercanje en el enlace Mn-O-Ti.
• En las uniones túnel asimétricas se ha encontrado un estado superconductor en la intercara entre BTO y LSCO. Este estado viene provocado por el dopado interfacial que generan la ionización de las vacantes de oxígeno y la polarización ferroeléctrica.
• En los dispositivos de SIO, el confinamiento generado por los campos eléctricos debidos al dopado electrostático se encarga de modular algunas propiedades intrínsecas del sistema, como el ancho de banda, lo que desencadena la transición metal/aislante. Se encontró un estado magnético en el sistema cuando se encuentra en el estado aislante, el cual puede provenir de la rotación de octaedros de oxígeno en la celda unidad del SIO para compensar los campos generados por el dopado electrostático.
A lo largo de esta tesis se han estudiado las propiedades de interfase de óxidos complejos en dispositivos micrométricos. Los resultados obtenidos muestran la importancia de la presencia de vacantes de oxígeno en las interfases de heteroestructuras y su fuerte influencia en las propiedades de conducción del sistema. Se ha comprobado que es posible modificar el estado intrínseco de óxidos complejos mediante la aplicación de campos eléctricos. El dopado electrostático con líquido iónico puede también generar transiciones de fase en óxidos.
A pesar de la cantidad de preguntas sin responder relacionadas con los mecanismos intrínsecos relacionados con las propiedades estudiadas, los resultados obtenidos en los experimentos de esta tesis son de gran interés, no sólo desde el punto de vista fundamental, sino también para utilizar estas propiedades para el diseño y la fabricación de dispositivos espintrónicos funcionales en el futuro.
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