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Variabilidad de la concentración de radón 222 como gas trazador de procesos geodinámicos en ambientes subterráneos

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Academic year: 2020

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(3) VARIABILIDAD DE LA CONCENTRACIÓN DE RADÓN-222 COMO GAS TRAZADOR DE PROCESOS GEODINÁMICOS EN AMBIENTES SUBTERRÁNEOS.

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(5) PROGRAMA DE DOCTORADO EN CLIMA, ENERGÍA Y RIESGO AMBIENTAL DEPARTAMENTO DE FÍSICA Y MATEMÁTICAS. VARIABILIDAD DE LA CONCENTRACIÓN DE RADÓN-222 COMO GAS TRAZADOR DE PROCESOS GEODINÁMICOS EN AMBIENTES SUBTERRÁNEOS. TESIS DOCTORAL PRESENTADA POR MIRIAM ÁLVAREZ GALLEGO. Directores: Dra. SOLEDAD CUEZVA ROBLEÑO Departamento de Geología. Museo Nacional de Ciencias Naturales. Consejo Superior de Investigaciones Científicas. Dr. ÁNGEL FERNÁNDEZ CORTÉS Departamento de Geología. Museo Nacional de Ciencias Naturales. Consejo Superior de Investigaciones Científicas. Dr. SERGIO SÁNCHEZ MORAL Departamento de Geología. Museo Nacional de Ciencias Naturales. Consejo Superior de Investigaciones Científicas.. Alcalá de Henares, 2015.

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(10) Agradecimientos... Aprovecho este espacio que la Tesis brinda para expresar mi gratitud a todo aquel que ha participado, tanto de forma activa como pasiva, en el desarrollo de esta Tesis. Han sido muchos los cimientos necesarios para poder culminarla, a todos ellos, gracias de corazón. En primer lugar, quiero agradecer a mis directores de Tesis el Dr. Sergio Sánchez Moral, Dr. Ángel Fernández Cortés y Dra. Soledad Cuezva por darme la oportunidad de adentrarme en el apasionante mundo subterráneo y por vuestras enseñanzas tanto a nivel científico como de la vida. Gracias por este intenso y ambicioso viaje de 4 años, por vuestro apoyo, disciplina y exigencia. Ha sido un placer haber podido formar parte del equipo y haber podido aprender infinidad de cosas. Gracias. A mi compañera la Dra. Elena García Antón por toda tu ayuda, consejo y apoyo. Ha sido estupendo haber podido compartir contigo tantas horas de muestreos, Picarro y despacho. A todas mis compañeras de Tesis: Dra. Raquel Daza Brunet, Emma Losantos Guillen, Cristina Cedazo, Conchita Pla, Alba Beltrán y Jenny...por vuestro cariño, risas y complicidad tanto en los momentos duros como alegres. Sin vosotras esto hubiera sido muy distinto! A todo el departamento de Geología del Museo Nacional de Ciencias Naturales - CSIC, en especial a la Excma. Dra. Caridad Zazo, Dr. Jose Luis Goy y al Dr. Javier García Guinea por vuestro apoyo, cercanía y experiencia. Así como por ser un modelo de vocación y respeto a la ciencia. Y a Rafa y a Puri por vuestro constante cariño en el día a día..

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(12) A todos los equipos de colaboración durante la realización de la Tesis, sin los cuales gran parte de los resultados de esta Tesis no existirían: - Grupo de investigación “Microbiología ambiental y patrimonio cultural” perteneciente al Instituto de Recursos Naturales y Agrobiología de Sevilla (IRNAS-CSIC). - Departamento de Medio Ambiente en la Unidad de Barreras de Ingeniería y Geológicas (CIEMAT). - Departamento de Física Aplicada de la Universidad de Cádiz. - Laboratorio de Petrología Aplicada de la Universidad de Alicante. - Departamento de Ciencias de la Tierra y Medio Ambiente de la Universidad de Alicante. - Empresas de I+D+i centradas en el estudios de recursos naturales como Geomnia Natural Resources SLNE. Al departamento de Física de la Universidad de Alcalá, en especial a la Dra. Maria José Ortiz Beviá y al Dr. William Cabos por darme la oportunidad de comenzar mi carrera científica junto a vosotros desde el día que leí un cartel que decía: ¿te interesa el cambio climático? Al Dr. Marco Casolino por creer y apostar por mi desde el principio y ofrecerme tanto Tokio como Roma para poder desarrollar la hipótesis radiolítica. Gracias por tu inmenso apoyo y respeto. Al Dr. Dave Risk por poner a mi entera disposición los laboratorios de FLuxLab, darme todas las facilidades posibles e integrarme en el equipo. A Ana Blázquez, guía y conservadora de la cueva de Castañar de Ibor, gracias por toda tu ayuda, logística y disponibilidad. La cueva tiene mucha suerte de tenerte! A mis amigos por vuestro constante aliento, paciencia y soporte. En especial, a "mis chicas", Elena Rincón, Bego Barnechea y Bea Castejón por vuestro amor, vuestras risas y por vuestro infinito apoyo. Agradecer a mi familia, en especial a mis padres y a mis hermanos por haber sido siempre un modelo de trabajo, sacrificio y responsabilidad. Gracias por vuestro apoyo incondicional, amor y consejo. Y a ti, Héctor Prieto, por indicarme siempre dónde queda el Norte, por tu amor, respeto y admiración..

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(14) No hay nada por casualidad,.

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(16) VARIABILIDAD DE LA CONCENTRACIÓN DE RADÓN-222 COMO GAS TRAZADOR DE PROCESOS GEODINÁMICOS EN AMBIENTES SUBTERRÁNEOS.

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(18) RESUMEN. En la presente Tesis Doctoral se ha realizado un estudio centrado en el radón (222Rn) como gas trazador de diferentes procesos geodinámicos en ambientes subterráneos. Se han muestreado y analizado 8 cavidades subterráneas diferentes (Castañar de Ibor, Altamira, El Sidrón, El Pindal, Rull, Ardales, Ojo Guareña y la cueva Pintada de Gáldar) aunque son mayoría los resultados obtenidos en los estudios realizados en la cueva de Castañar de Ibor (Cáceres). Este enclave subterráneo es idóneo para el seguimiento del gas radón ya que presenta las mayores concentraciones de radón descritas hasta la fecha en España (> 30 kBq/m3), así como una marcada estacionalidad. El periodo de estudio se ha centrado entre los años 2011 a 2013, aunque se incluyen series de datos obtenidos hasta 2015. El radón se caracteriza por ser un isótopo radiactivo perteneciente a los gases nobles con reactividad nula. Tales características intrínsecas le otorgan el potencial de gas trazador al no verse influenciado por acciones de naturaleza biológica, siendo de gran utilidad en el análisis de los flujos de intercambio de gases entre los 3 subsistemas (atmósfera exteriorsuelo-cavidad subterránea) que constituyen el soporte de los ecosistemas kársticos. A lo largo de la Tesis se han analizado en detalle los factores que favorecen la acumulación de radón en el suelo y en las cavidades, entre los que destacan: 1) la lixiviación de elementos radiactivos desde la roca encajante al interior de la cavidad por acción de las aguas meteóricas, 2) la relación de densidades del aire de la atmósfera subterránea y la externa, y 3) las variaciones de humedad y fenómenos de condensación que experimentan el suelo externo y el sistema poroso de la superficie de las rocas del interior de la cueva que provocan el aislamiento de las cavidad subterráneas. Además, se han analizado los procesos asociados a la desgasificación (difusión versus advección) mediante el uso de series temporales y mapas espacio-temporales de las condiciones termohigrométricas y de las concentraciones de CO2 en los 3 subsistemas (atmósfera exterior-suelo-cavidad). Asimismo, se incluye un estudio acerca del comportamiento de las cavidades subterráneas como sumideros de metano (CH4) asociado a un alto grado de ionización del aire subterráneo en todas las cavidades muestreadas y su posible relación con la acumulación de gas radón en dichos ambientes subterráneos. Finalmente, en la cueva de Castañar de Ibor, se ha llevado un exhaustivo control y seguimiento de la concentración de radón y su evolución espacial y temporal con el fin de determinar las dosis efectivas que están recibiendo los trabajadores (guías e investigadores) y visitantes ocasionales (turistas), detectando así posibles desviaciones de los valores de referencia que no se ajusten a las recomendaciones y legislación en la materia. Como resultado se han determinado los tiempos máximos, dosis efectivas recibidas y recorridos óptimos en la cueva en cada momento del año..

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(20) ABSTRACT. This Doctoral Thesis has focused on the study of radon (222Rn) as a trace gas for diverse geodynamic processes in subterranean environments. An extensive sampling of 8 different caves have been carried out (Castañar de Ibor, Altamira, El Sidrón, El Pindal, Rull, Ardales, Ojo Guareña y la cueva Pintada de Gáldar) although the main results come from Castañar Cave as it is considered to be the Spanish cave with the highest radon concentration (> 30 kBq/m3). The study period is from 2011 to 2013, although it includes temporal series up to 2015. Radon is a radioactive noble gas chemically inert and essentially non-reactive. These characteristics allows him to be a potential trace gas as it is not influenced by any biological processes being, therefore, very useful to determine the gas exchange fluxes between (exterior atmosphere, soil and underground atmosphere in the karstic ecosystems. In this research it has been analyzed in detail the factors that favors radon gas accumulation in soils and caves, including: 1) lixiviation and deposition mechanisms of radioactive elements from the host rock to the karstic system due to water-rock interaction processes, 2) the air density ratio between the underground and external atmospheres and 3) the moisture variations in the external soil and condensation processes on the porous system of the rock surfaces inside cave, which favor the caves isolation. Moreover, the processes involved on the degasification of the underground air have been analyzed (diffusion versus advection) using temporal series and spatiotemporal maps of the thermo-hygrometric conditions and CO2 concentrations from the three subsystems (exterior atmosphere-soil-underground environment). In addition, it is included a comprehensive study relating the role of caves as active methane (CH4) sinks with the high air ionization degree of underground air, which is possibly, derived from the high radon content of subterranean atmospheres. Finally, an exhaustive spatiotemporal monitoring of radon activity in Castañar cave was conducted aiming to assess the effective dose of radiation that workers (guides and researchers) and tourists would have received. This study has resulted in setting the maximum number of hours that visitors and workers could be spend inside the cave, the effective doses received and optimal paths recommended..

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(22) ÍNDICE CAPÍTULO 1.- INTRODUCCIÓN, ANTECEDENTES y OBJETIVOS 1.1. Introducción y Antecedentes. .. . .. . .. . .. . .. .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . 15 1.1.1. Gas radón-222 (222Rn): propiedades, desintegración radiactiva y origen. ... .. .. . .. ... . 1 6 1.1.2. Reseña histórica, etimología y unidades de medida del gas radón-222.. .. ... .. . . ... ... . 1 7 1.1.3. Efectos de la actividad del gas radón-222 sobre la salud y normativa reguladora.. .. ... .. .. ... . ... .. ... .. . . ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... . . ... .. .. ... .. .. .. ... .1 8 1.1.4. El gas 222Rn en ambientes subterráneos... .. .. ... .. .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. . .. .. .. .. ... 20 1.1.4.1. Contexto espacial.... . ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... . . .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. 20 1.1.4.2. El gas 222Rn como trazador de procesos geodinámicos en ambientes subterráneos... .. ... .. .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. . .. . .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. 22 1.1.4.3. Implicaciones de la actividad del gas 222Rn en la gestión ambiental del medio subterráneo.. .. ... .. .. ... .. .. ... .. . .. . .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. . 2 3 1.2. Objetivos.. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . 24. CAPÍTULO 2.- ZONAS DE ESTUDIO 2.1. Introducción.. . .. . .. . .. . . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . 27 2.2. Cueva de Castañar de Ibor. .. .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . . . . .. . .. 3 0 2.2.1. Contexto climático, geológico y edafológico del entorno de la cueva de Castañar de Ibor. ... .. .. ... .. .. ... .. .. . .. .. ... .. .. ... ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. .. ..3 0 2.2.2. Génesis y principales rasgos geomorfológicos de la cueva Castañar... .. ... .. .. ... ... .. ..3 3 2.2.3. Antecedentes en la gestión ambiental y habilitación turística de la Cueva de Castañar.. .. ... .. .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. . ... .. ... .. .. ... . . .. ... .. ... .. .. ... .. .. . . ... 38 2.2.4. Historial de los estudios científicos llevados a cabo y principales aplicaciones en la gestión ambiental de la cueva de Castañar.. .. . ... .. ... .. . . ... .. .. .. . .. ... .. .. ... .. .. .. ... .4 0 2.2.4.1. Control a largo plazo de la dinámica ambiental de la cavidad.. .. ... .. .. ... .. ... .4 1 2.2.4.2. Control ambiental del régimen de visitas... .. .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. 4 3 2.2.4.3. Monitorización de la actividad de gas radón y restricciones de accesibilidad a la cueva.... .. .. ... .. ... .. .. ... .. . . ... .. .. . .. . ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. . .. .. .. .. 46 2.3. Otros enclaves subterráneos. .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. 4 7 2.3.1. Cueva Pintada de Gáldar... .. .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... . ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. .. .. . .4 7 2.3.2. Cueva de Altamira... .. .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. . . ... . ... .. ... .. . . ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. . . .. ... .. ... .. .. 4 8 2.3.3. Cueva El Sidrón.. .. ... .. . ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. .. . .. .. ... . . .. .. .. . .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. .. ... 50 2.3.4. Sistema kárstico subterráneo de Ojo Guareña. ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. . .. .. .. ... .. .. .. ... .5 1 2.3.5. Cueva de Ardales.. ... .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. . . .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. .. ... .5 3 2.3.6. Cueva El Pindal... .. .. ... ... .. ... .. .. ... .. .. . .. .. ... .. .. .. . .. .. .. .. . .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. .. . .. 53. i.

(23) CAPÍTULO 3.- METODOLOGÍA 3.1. Estaciones y sondas de control ambiental. .. . .. . .. .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . 56 3.1.1. Atmósfera exterior... .. ... . . ... . . .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. . .. .. ... .. . . ... .. .. .. ... .. ... . . 56 3.1.2.Instrumental para el seguimiento microambiental en el interior de la cavidad.. .. . .. .. . .. .. . 5 7 3.1.2.1. Estaciones de seguimiento en continuo.. .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. .. .. . .. 57 3.1.2.2. Equipos utilizados para la medición de la actividad del gas radón ( 222Rn).. .. .. ... .. 60 3.1.2.3. Equipos portátiles para mediciones puntuales. .. . .. . .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. . . ... . 6 1 3.1.2.4. Monitorización de la concentración en el aire de CH4, CO2 y de su señal isotópica δ13CO2 mediante espectroscopía Wavelength-Scanned Cavity Ring Down. ... .. .. ... 62 - Características técnicas del espectrómetro WS-CRDS Picarro G2101-i.. .. .. ... .. ... 62 - Calibración y control de la calidad de los resultados de los análisis realizados con el espectrómetro Picarro G2101-i. .. ... .. .. ... .. .. ... .. .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. . . 65 - Procedimiento en implementación en campo de la monitorización CH4, CO2 y de su señal isotópica δ13CO2 con el espectrómetro Picarro G2101-i. .. ... .. . . ... .. .. ..6 6 3.1.3. Suelo (perfil edáfico). . ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. .. ... .. ... .. .. ... .. . . ... .. ... .. .. ... .. .. . . ... . . ... .. 69 3.1.3.1. Muestreo y caracterización mineralógica y textural del perfil de suelo. .. ... .. .. .. ... 6 9 3.1.3.2. Seguimiento de la concentración de CO2, temperatura y contenido volumétrico de agua en un perfil de suelo. .. ... .. ... .. . .. .. . .. .. ... .. .. ... . . ... .. . . ... .. .. .. .. 7 0 3.1.3.3. Medición de flujos de CO2 suelo-atmósfera.... .. .. . ... .. ... .. .. . .. .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. . . ... . 7 0 3.1.3.4. Medición de la concentración de gas radón (222Rn) en el suelo. ... .. ... .. .. ... . . .. .. . ... 72 3.2. Descripción y temporización del trabajo de campo. .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . . .. . .. . .. . .. . .7 3 3.2.1. Campañas de campo de corta duración. ... .. .. ... .. .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. . .. .. .. ... .. .. .. ... 74 3.2.2. Campañas de campo de larga duración... .. ... .. .. ... .. . .. .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. .. ... 75 3.2.3. Registro de metadatos e incidencias. ... .. .. ... .. .. ... .. . . .. .. ... .. .. ... .. .. ... . . ... .. .. ... .. .. .. ... 77 3.3. Técnicas analíticas y equipamiento específico. .. . .. . .. . .. . .. . .. . . . . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . . . . .. . .7 8 3.3.1. Estudio sobre la lixiviación de los grupos uranilos (UO22+).. ... .. . . ... .. ... .. .. ... .. .. .. . ... 78 - Mediciones in situ. ... .. .. ... .. .. ... . . ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. . . .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... . . .. 79 - Análisis químicos y medidas con ICP-MS, ESEM-BS-EDS, TG-DTA y CL-TL... .. .. ... 79 - Mediciones por espectrometría alfa y gamma. .. ... .. .. .. . .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. 80 - Mediciones del nivel de radiación en el agua de infiltración. ... .. .. ... .. .. ... .. . . ... .. .. 81 3.3.2. Estudio de la influencia de la humedad relativa sobre el gas 222Rn. .. .. ... .. .. ... .. . ... .. 81 3.3.3. Estudio sobre el efecto de la ionización del aire sobre la concentración de metano en el aire subterráneo... .. ... .. .. ... .. .. ... .. .. ... . . .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... . . ... .. .. ... 82. CAPÍTULO 4.- RESULTADOS y DISCUSIÓN 4.1. Variación de la concentración de radón-222 en el aire de un ambiente subterráneo como trazador de los procesos de intercambio de gases cavidad-exterior. Caso de un ambiente volcánico-inactivo (cueva de Gáldar, Gran Canaria).. . .. . .. . . . .. . .. . .. 8 5 4.1.1. Introducción... .. .. ... .. . .. . .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... . . .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. . .. .. .. . .. .. .. .. ... . 8 5 4.1.2. Evolución estacional de los parámetros ambientales y de la composición gaseosa del aire hipogeo. .. ... .. .. ... .. .. ... .. .. ... .. . .. .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. .. ... .. 87 ii.

(24) 4.1.3. Procedimiento de cálculo de la condensación efectiva.... .. .. ... .. . .. .. .. ... .. .. ... .. .. ... ... 90 4.1.4. Influencia de la condensación efectiva de vapor de agua sobre las variaciones de la actividad de radón en el aire subterráneo... .. .. ... . ... .. ... .. .. ... .. . . ... .. ... .. .. ... .. .. .. ... 94 4.1.5. Estimación de la concentración de radón del aire subterráneo en función de las variaciones de humedad ambiental del medio hipogeo.. .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. . .. 97 4.2. Altas concentraciones de radón en ambientes subterráneos. Caso de Castañar de Ibor.. . .. . .. . .. . .. . .. . .. .. . .. . .. . .. . . .. . . . . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. 1 01 4.2.1. Origen del radón en la cueva de Castañar de Ibor (Cáceres).. . .. . .. . .. . .. . .. . . . .. 1 01 4.2.1.1. Introducción y objeto de estudio... .. .. ... .. ... .. .. ... . . .. .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... . 1 01 4.2.1.2. Seguimiento específico de la actividad de radón en el ambiente subterráneo y mediciones in situ de la radiactividad ambiental. ... .. .. ... .1 02 4.2.1.3. Análisis en laboratorio de los grupos uranilo bajo luz ultravioleta e irradiación de un haz de electrones... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .1 0 6 4.2.1.4. Concentración de materiales no carbonatados de las muestras luminiscentes y análisis completo mediante XRD, Raman, DTA-TG, TL, ICP-MS y espectrometría alfa y gamma. ... .. .. ... .. . ... .. . .. .. .. ... .. .. . .. .. . .. .. .1 08 4.2.1.5. Características y singularidades geoquímicas de la roca encajante, espeleotemas y del agua de infiltración.. .. .. ... .. ... .. .. . .. .. .. ... .. . .. .. .. ... .. .. 11 3 4.1.2.6. Discusión: Modelo genético de la acumulación de los complejos hidratados uranilo-sílice en el ambiente subterráneo de la Cueva de Castañar.. ... .. ... .. .. ... .. . .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. .. ... .. ... .. .. . .. .. .. ... .. .. . .. 11 6 4.2.2. Variabilidad temporal de la concentración de radón-222 a escala anual en la cueva de Castañar de Ibor. Relación con las variables ambientales en la cavidad. .. . . . . .. . .. . .. . .. . .. .. . .. .. . .. . .. . .. . .. . .. . . . . .. . .. . . . . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . . . . .. . .. . 12 1 4.2.2.1. Caracterización de las condiciones microclimáticas.... ... .. .. ... .. .. ... .. .. .. . 12 1 - Atmósfera exterior (T, HR, PP, P, Vaire)... ... .. .. ... .. ... .. . . ... .. ... .. .. ... . . 12 1 - Perfil edáfico (3T, 3VWC; y comparativa con condiciones externas)... .. .. ... .. .. . .. .. .. . ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. . . .. ... .. ... .. .. ... . . .1 25 - Cueva de Castañar de Ibor (TSala Nevada, Habs, P, CO2).. ... .. ... .. . . ... .. 12 8 4.2.2.2. Series temporales de la concentración de radón en Castañar en relación con las variables microclimáticas... ... . . .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... . . ... .. 13 1 - Gas radón-atmósfera exterior. .. .. ... .. .. ... . . ... .. .. ... .. .. .. ... .. ... .. . . ... .. .. 13 4 - Gas radón-perfil edáfico  Perfil de temperaturas del suelo.. .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. .. .. ... 13 7  Perfil del CVA. ... .. .. ... .. .. ... .. . ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. . . ... .. .. . . .13 8 4.2.2.3. Series temporales de la concentración de radón en relación con el CO2.. .. .. ... .. .. ... .. .. ... . ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. .. . .. .. ... .. .. .. ... .. ... .. .. ... . . .. ... .. ... . . 14 1 - Gas radón y CO2 en la cueva.... .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. .. ... .. . .. ... .. .. ... .. 14 1 - Relación CO2 cueva- exterior.. ... .. .. ... .. .. .. . .. .. ... .. .. ... . .. . .. ... .. .. ... .. .. 14 3 - Relación CO2 cueva - suelo exterior.. ... .. .. ... .. . . ... .. .. .. . ... .. ... . . .. ... .. .. 14 4 4.2.3. Variabilidad espacial de radón-222 en Castañar.. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . . . . .. . .. . 14 5 4.2.3.1. Variabilidad espacial de radón-222 en la cueva. Relación con temperatura, CH4, CO2 y δ13CO2. . .. .. ... .. .. ... .. ... .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. .. . .. .. 14 5 - A escala anual... ... .. .. ... .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. .. . .. .. .. ... .. ... .. .. .. . .. .1 45 - A escala estacional.. ... .. .. . ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. . . ... .. .. .. ... .. ... .. .. .. . .. 14 8 4.2.3.2. Variabilidad espacial de la concentración de radón-222 en el suelo exterior. .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. .. . .. .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... . . 15 3 4.2.4. Aplicación de la monitorización del gas radón en la gestión de ambientes subterráneos. Cueva de Castañar de Ibor.. . .. . .. . .. . . . . .. . . . . .. . .. . 15 6 iii.

(25) 4.2.4.1. Introducción y objeto de estudio... .. .. ... .. ... .. .. ... . ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. . .. .. .. 15 6 4.2.4.2. Cálculos de la exposición a la radiación alfa procedente del radón.. .. .. ..1 57 4.2.4.3. Variabilidad espacio-temporal de la concentración de radón en la cueva.. ... .. .. . .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. .. . .. 15 9 4.2.4.4. Evaluación experimental de la exposición laboral a la radiación alfa previa a la reapertura de la cueva. Validación del método de estimación.. .. ... .. .. ... .. .. ... . ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. .1 61 4.2.4.5. Directrices enfocadas a la seguridad de trabajadores y público general, previas a la reapertura de la cueva.. ... .. .. ... .. .. ... .. .. . ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... . 1 62 - Estimación del tiempo de permanencia máximo para el público general (visitas turísticas)... ... .. .. ... . . .. ... .. ... .. . . .. .. ... .. .. ... .. 16 2 - Estimación del tiempo de permanencia máximo para los trabajadores. Dosimetría de área.. .. ... .. .. ... .. .. ... .. .. ... .. . ... .. ... .. .. ... .1 63 4.2.4.6. Control y evaluación de las recomendaciones realizadas tras la reapertura... . ... .. ... .. . . ... .. .. ... .. ... .. .. . .. .. .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .1 6 5 4.3. La actividad de radón como agente ionizante del aire subterráneo y como posible inductor de la eliminación de metano: papel de las cavidades subterráneas como sumideros de metano atmosférico. .. . .. . .. . .. .. .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . . . . .. . .. . . . . 16 8 4.3.1. Consumo se metano en cavidades subterráneas y su relación con el radón. Estudio integrado en 7 cavidades.. .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. ... .. . . ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. .. . .1 68 4.3.1.1. Muestreos y análisis discretos de gases de efecto invernadero en el aire subterráneo.. ... .. .. ... .. . . ... . ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .1 70 4.3.1.2. Variación estacional de la disminución de CH4 en cuevas ventiladas. ... .. ... .. .. .. . .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. 17 3 4.3.1.3. Variación diaria de la disminución de metano en cuevas ventiladas. ... .. ... .. .. ... .. .. . .. .. ... .. .. ... .. .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. 17 5 4.3.2. Procesos responsables de la eliminación de metano en atmósferas subterráneas. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. .. ... .. ... .. .. . 17 6 4.3.2.1. Seguimiento de la presencia de bacterias metano-oxidantes (MOB)... .. .. ... .. .. ... .. .. . .. .. .. ... . ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. 17 6 4.3.2.2. Eliminación de metano en relación con las condiciones ambientales, la concentración de radón y el grado de ionización del aire. .. ... .. .. ... .. .. ... .. .. . ... . . ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. 17 6 4.3.3. Trabajo específico de experimentación en campo y laboratorio: Hipótesis del efecto radiolítico. ... .. .. ... .. .. ... . . .. ... .. . ... .. . .. .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. . .. .. .. .. ..1 83 4.3.3.1. Trabajo específico de campo en Castañar de Ibor... .. ... .. .. ... .. .. . .. .. ... .. .. 18 3 4.3.3.2. Experimentaciones para determinar la relación entre el radón-222 y la generación de iones negativos (FluxLab y Tor Vergata).... ... .. .. ... .. 19 1. CAPÍTULO 5.- CONCLUSIONES FINALES... . .. . .. . .. . .. .. . .. . .. . . . . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . 1 9 5 Futuras líneas investigación. ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. . . .. ... .. ... .. .. ... .. .. ... . . ... .. 19 9. BIBLIOGRAFÍA.... . .. . .. . .. . .. . . . . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . . . . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .2 0 1 ANEXOS... . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . .. . . . . .2 0 9 Anexo 1. Tablas con valores más detallados de la concentración de radón en Sala Nevada y Galería de Entrada por año mostrando los valores mínimos, máximos y rango.. .. ... .. ..2 15 Anexo 2. Publicaciones incluidas en la Tesis Doctoral... ... ... .. ... .. .. ... .. .. ... .. ... .. .. ... .. .. .. ... .. ... . . .2 19 iv.

(26)    . Evaluación del efecto de la condensación efectiva del vapor de agua en la evolución de la concentración de gas radón-222 (Journal of Atmospheric Environment, Fernandez-Cortes et al., 2013). Identificación y caracterización del origen de las altas concentraciones de la cueva de Castañar de Ibor (Journal of Radionalytical Nuclear Chemistry, Garcia-Guinea et al., 2013). Aplicación de la monitorización del gas radón para prevenir efectos negativos sobre la salud en la cueva de Castañar de Ibor (Journal of Environmental Radioactivity, AlvarezGallego et al., 2015a). Evaluación y caracterización del papel de las cavidades subterráneas como sumideros de metano atmosférico (Nature Communications, Fernandez-Cortes et al., 2015a).. v.

(27)

(28) 1. CAPÍTULO. INTRODUCCIÓN, ANTECEDENTES y OBJETIVOS. 1. 1 Introducción y Antecedentes Desde su descubrimiento, en los inicios del siglo XX, el gas radón ha despertado gran interés por diversos motivos, aplicaciones e intereses. Esta introducción pretende, en primer lugar, dar una visión general acerca de qué es y de dónde procede este isótopo radioactivo, así como cuál es su papel en el conocimiento y gestión de los ambientes subterráneos, tanto en cuanto a su aplicación como gas trazador de procesos geodinámicos como a su inherente peligrosidad sobre la salud. Finalmente, se exponen los objetivos generales.. 15.

(29) INTRODUCCIÓN, ANTECEDENTES y OBJETIVOS. 1.1.1 Gas radón-222 (222Rn): propiedades, desintegración radiactiva y origen. El radón-222 (222Rn) es un gas noble (inerte) radiactivo, incoloro, inodoro e insípido. Es el isótopo radiactivo más estable y abundante del elemento químico radón, con número atómico 86, así como el más estudiado por su toxicidad (Kumar et al., 2014). Su peso atómico medio es 222 u.m.a., lo que implica que contiene 136 neutrones.. Figura 1. Cadena de desintegración del 238Uranio. Se indica la nomenclatura, el número atómico, el periodo de semidesintegración y el tipo de radiación que emite cada isótopo radioactivo.. El radón se origina de forma natural producto de la desintegración radiactiva del radio226 (226Ra) perteneciente a la secuencia de desintegración del uranio-238 (238U). La secuencia del decaimiento del 238U se conforma por 15 isótopos radioactivos o radioisótopos de diferentes elementos químicos y tipos de emisión energética (Figura 1). Las desintegraciones se producen al existir un exceso energético en el núcleo de los radioisótopos que se libera emitiendo partículas alfa, beta o gamma (Lugg et al., 1997). El radioisótopo 238U emite una partícula alfa, transformándose en 234Th, siendo el primer proceso de las 15 secuencias que sufre el núcleo de 238U hasta llegar a la formación estable de plomo-206 (206Pb) (Jönsson, 1995). El 238U está presente, en mayor o menor medida, en la práctica totalidad de los materiales de la corteza terrestre (Ćurguz et al., 2015). Tiene un período de semidesintegración de 4500 millones de años lo que implica que su desintegración se produzca continuamente. A lo largo de la cadena de desintegración de 238U, es de especial interés la que involucra al 222Rn, ya que es el único isótopo de toda la secuencia que se encuentra en estado gas y por tanto, sometido a los procesos, mecanismos y leyes propias de los gases. El precursor 16.

(30) INTRODUCCIÓN, ANTECEDENTES y OBJETIVOS. inmediato o "padre" del 222Rn es el radio-226 (226Ra), con una vida media de 1620 años, formado por la desintegración de partículas alfa. El 222Rn se desintegra en sus descendientes radioactivos con un periodo de semidesintegración o vida media de 3,823 días. Debido a los breves periodos de semidesintegración de los 4 radioisótopos siguientes al 222Rn, éstos son considerados en su conjunto como la progenie, los descendientes o “hijos” del radón: polonio-218 (218Po) con una vida media de 3,1 minutos con emisión de partículas alfa, plomo-214 (214Pb) en 26,8 minutos con emisión beta, bismuto-214 (214Bi) en 19,7 minutos con emisión beta y polonio-214 (214Po) con una vida media de 164,3 µs y emisión de partículas alfa (Figura 1). Todos ellos se encuentran en estado sólido. El gas 222Rn al desintegrarse en su primer descendiente, 218Po, emite una partícula alfa con una energía de 5,48 MeV (Ding et al., 1993). Estas partículas alfa son núcleos de Helio (42He) formados por dos protones y dos neutrones. Carecen de electrones teniendo, por tanto, carga positiva (+2qe). Su peso atómico es de 4 u.m.a, y tienen una capacidad de penetración menor que las partículas beta y gamma. Las partículas alfa no son capaces de atravesar el espesor de una hoja de papel. Al ser emitidas son capaces de moverse unos milímetros y, debido a su gran masa y carga, son capaces a su paso de interaccionar fuertemente con otras moléculas del ambiente y generar una gran ionización ambiental. La tasa de generación de radón depende del tipo de roca, ya que por ejemplo, la abundancia de 238U y por tanto, de 226Ra es significativamente mayor en rocas ígneas (granitos) y metamórficas (pizarras y esquistos). El 226Ra presente en los componentes minerales de las rocas del suelo, subsuelo y sedimentos se desintegra emanando gas 222Rn al sistema de poros de las rocas o suelo. Posteriormente, el 222Rn se acumula en los poros de rocas y/o suelos y puede exhalarse mediante un gradiente de concentraciones (de mayor a menor concentración) hacia la atmósfera exterior o hacia ambientes subterráneos confinados de cualquier dimensión. A su vez, la tasa de exhalación de 222Rn desde el subsuelo tampoco es constante y depende de factores climáticos y ambientales. Además, la exhalación depende de la porosidad y permeabilidad del material por el que circula (Kotrappa, 2002). La mayor parte del radón que es exhalado hacia la atmósfera exterior procede de las zonas más superficiales del suelo y subsuelo (Porstendörfer, 1994). El gas 222Rn es 8 veces más pesado que el aire favoreciendo la estratificación de los gases que componen el aire en los ambientes confinados. Esta característica tendrá una fuerte influencia en los procesos relacionados con las variaciones de la concentración a nivel diario y/o estacional. Además, el radón es soluble en agua, lo que propicia la contaminación radioactiva de las aguas en contacto con este gas (Font et al., 2001; Kotrappa, 2002) y de forma destacable, es soluble en hidrocarburos (De Simone et al., 2015). 1.1.2 Reseña histórica, etimología y unidades de medida del gas radón-222. En 1899, Pierre y Marie Curie observaron una "radiactividad inducida" en presencia del elemento radio, distinta de su propia radiactividad. Acto seguido, en 1900 Ernst F. Dorn, un físico alemán, detectó que el radio emitía una sustancia radiactiva gaseosa que identificó y nombró como “emanación” (Dorn, 1900). Durante años, dicha sustancia sería conocida en los círculos científicos como Emanación de Radio (Ra Em) o simplemente emanación (McLaughlin, 2013). En 1910 William Ramsay y Robert H. Whytlaw-Gray consiguieron aislarla, determinaron su peso atómico (222) y sugirieron emplear el 17.

(31) INTRODUCCIÓN, ANTECEDENTES y OBJETIVOS. nombre de Niton (Ni) (Ramsay & Gray, 1910). En 1911, el International Committee on Atomic Weights añadieron este “isotopo” a su lista de elementos, entrelazando inadvertidamente la lingüística de isótopos y elementos (Thornton & Burdette, 2013). En 1923 fue nombrado oficialmente por la International Union of Pure and Applied Chemistry (IUPAC) como radón (222Rn), diferenciándolo de los otros isótopos naturales de mismo número atómico conocidos hasta ese momento, el torón, Tn (220Rn, procedente de la cadena de desintegración del torio, 232Th), y el Actinon, An (219Rn, procedente de la cadena de desintegración del 235U). Posteriormente, en 1957 la IUPAC elevó la palabra radón de nombre del isótopo a nombre del elemento (Rn, número 86), como resultado de nuevas normas que declaraban que todos los isótopos de un mismo elemento debían tener el mismo nombre y diferenciarse con números (el peso atómico) (Thornton & Burdette 2013). Sin embargo, el término radón se ha seguido utilizando comúnmente por la comunidad científica para designar al isótopo 222Rn, por lo que esta confusión entre elemento e isótopo aún hoy continúa. A la trayectoria descrita, se une el hecho de que el 222Rn es el isótopo más estable del elemento radón Rn, el más abundante y, en general, el de mayor interés. La unidad utilizada en el Sistema Internacional (SI) para medir la actividad radiactiva del radón es el Becquerelio por m3 de aire (Bq·m-3). 1 Bq corresponde a una desintegración nuclear por segundo y equivaldría a 27 pCi (Ci = Curios). Las mediciones de la concentración de radón presentan una serie de problemas debido a la corta vida media de sus descendientes y a sus diferencias en las propiedades físicoquímicas. El radón es un gas noble mientras que sus descendientes son sólidos (iones metálicos) que se adhieren tanto a cualquier partícula en suspensión como a cualquier superficie (Porstendörfer, 1994). Por esta razón, alcanzar el equilibrio, el cual supone la igualdad entre la actividad de los descendientes y del progenitor (radón), difícilmente se obtiene (Cigna, 2005). Por ello, en una mezcla de aire no equilibrado se puede calcular la "concentración de equilibrio equivalente (EEC)" (expresado en Bq·m-3 o pCi·m3), considerándose como la concentración de la actividad de radón en equilibrio radioactivo con su progenie teniendo la misma concentración potencial de energía alfa que la actual mezcla de aire no equilibrado. Si se conocen las concentraciones (C) de los descendientes del radón (218Po, 214Po y 214Bi) se calcularía la EEC mediante la siguiente ecuación (Planinic & Faj, 1989): EEC = 0.1046*C218Po +0.5159*C214Pb +0.3795*C214Bi. [Ec. 1]. Por tanto, mediante la EEC se puede calcular la concentración de radón a través de las concentraciones de sus productos, incluso cuando no existe un equilibrio radioactivo entre el radón y su progenie en el aire. El 214Po normalmente se elimina de los cálculos basados en los descendientes del 222Rn debido a su extremada corta vida media. La concentración potencial de energía alfa se definiría como la suma de todas las potenciales energías alfa en un volumen de aire dividido entre el volumen de interés. (Cothern & Smith, 1987). 1.1.3 Efectos de la actividad del gas radón-222 sobre la salud y normativa reguladora.. 18.

(32) INTRODUCCIÓN, ANTECEDENTES y OBJETIVOS. El radón representa aproximadamente la mitad del promedio de radiación que el ser humano recibe por exposición a fuentes radiactivas naturales (UNSCEAR, 2008), siendo la otra mitad rayos gamma procedentes fundamentalmente de la actividad solar. Actualmente, hay claras evidencias científicas del potencial cancerígeno del gas radón. Así, en 1998, la Agencia Internacional para la Investigación sobre el Cáncer (IARC) clasificó al radón y su progenie como Grupo 1, “cancerígeno para los seres humanos” (International Agency for Research on Cancer, 1988). En este grupo se incluyen aquellos agentes de los que se disponen pruebas suficientes y contundentes que confirman que la exposición de los humanos a éstos pueden causar cáncer de pulmón. Posteriormente, la Organización Mundial de la Salud (OMS) atribuyó al radón hasta un 14% de los casos diagnosticados de cáncer de pulmón, siendo la segunda causa de este cáncer después del consumo de tabaco (World Health Organization, 2009). La razón principal reside en el estado sólido de los descendientes del gas radón tras su desintegración. Los descendientes del radón pueden quedarse depositados en las superficies de techos, suelos y/o paredes (efecto "plate-out") o bien, en aerosoles en suspensión. Los descendientes adheridos a los aerosoles pueden a su vez también depositarse en las superficies o inhalarse durante la respiración (Porstendörfer, 1984). Tales isótopos radioactivos adheridos a aerosoles pueden quedarse depositados en el tracto respiratorio donde seguirán desintegrándose y emitiendo altas dosis de energía que pueden afectar al tejido celular (ICRP, 1987, 2010; UNSCEAR, 2006; Craven & Smit, 2006). El carácter probabilístico de las desintegraciones radioactivas imposibilita su prevención y aumenta en ambientes con altas concentraciones de radón. Se ha demostrado que la filtración del aire mediante el uso de mascarillas reduce la dosis total efectiva recibida (Wang et al., 2011). Se denomina "fracción libre" a la proporción de los descendientes de radón no adheridos a los aerosoles, los cuales también pueden depositarse en el tejido respiratorio si coincide la inhalación con la desintegración del radón. Una correcta valoración del riesgo que entraña para la salud la inhalación de radón tiene en cuenta tanto los niveles de tolerancia de los individuos como la intensidad de la exposición y el máximo tiempo de exposición admisible. Cada tejido y cada órgano se ven afectados de manera distinta respecto a la exposición a una fuente de radiación ionizante como el radón. Para valorar el riesgo biológico asociado a dicha exposición la Comisión Internacional de Protección Radiológica (ICRP) ha diseñado unos modelos dosimétricos que proporcionan una medida física relacionada con el efecto directo o potencial producido en la materia irradiada (ICRP, 1994). Cada modelo dosimétrico evalúa las dosis recibidas en cada uno de los tejidos y el riesgo radiológico asociado de cada tejido. En el caso del radón, la estimación de las dosis debidas a la inhalación de los descendientes del radón se realiza utilizando el modelo biocinético del sistema respiratorio de la ICRP 66 (ICRP, 1994), que da una valoración del riesgo y los efectos (estocásticos) producidos por la inhalación de descendientes del radón (ICRP, 2010). El cálculo de la dosis tiene en cuenta los efectos de la radiación en el tejido vivo, y pondera los efectos biológicos relativos de varios tipos de radiación y la diferente susceptibilidad de los distintos órganos. La dosis para el tejido biológico se reporta en sieverts (Sv). 1 Sievert equivale a 1 Julio de energía recibida por kilogramo de materia viva (J·Kg-1).. 19.

(33) INTRODUCCIÓN, ANTECEDENTES y OBJETIVOS. En la actualidad, el organismo internacional de referencia en protección radiológica, International Commission on Radiological Protection (ICRP), recomienda reducir las dosis por radiación natural hasta niveles considerados razonablemente bajos (< 10 mSv/año). Así, en las últimas publicaciones del ICRP (ICRP, 2007, 2014) se establece las recomendaciones en relación a las dosis de radiación anuales por exposición a ambientes con presencia de radón, estableciendo que, en el caso de trabajadores, no puede exceder de 20 mSv, y en el caso de usuarios ocasionales, no puede exceder de 1 mSv. La directiva europea más reciente (directiva 2013/59/EURATOM Diario Oficial, 17 de enero de 2014 donde establece normas de seguridad básicas para la protección contra los peligros derivados de la exposición a las radiaciones ionizantes) ha actualizado los estándares básicos de protección acerca de la exposición a la radiación ionizante de acuerdo con las recomendaciones de la Comisión Internacional de Protección Radiológica (ICRP, 2007; Wrixon, 2008). Anteriormente, en la Publicación 65, el ICRP en 1994 recomendaba que los ambientes de trabajo no superasen el rango medio anual entre 500 1500 Bq·m-3. Hoy en día, la Unión Europea (EU) establece que los niveles de referencia medios anuales no deberían ser superiores a los 300 Bq·m-3, y las actuales recomendaciones sobre los límites de las dosis efectivas indica que los trabajadores y el público general no deben sobrepasar los 20 y 1 mSv por año, respectivamente. Este nuevo marco legal obliga a los Estados Miembros, mediante la transposición a las regulaciones nacionales, a promover la identificación de sitios con concentraciones medias anuales de radón que excedan los valores de referencia, así como a llevar a cabo medidas técnicas, tanto preventivas como correctivas, para reducir las concentraciones de radón existentes o la exposición a la radiación ionizante. 1.1.4 El gas radón-222 en ambientes subterráneos. 1.1.4.1 Contexto espacial. Los ambientes subterráneos o hipogeos son aquellos situados por debajo de la superficie terrestre y, por tanto, parcialmente aislados de las variaciones físico-químicas externas. En general, los ambientes subterráneos son considerados como ambientes estables o muy estables debido al relativo bajo intercambio de energía entre los subsistemas (atmósfera exterior-suelo exterior -cavidad subterránea). En función de su origen pueden distinguirse ambientes subterráneos generados por procesos naturales (ej: cavidades kársticas, tubos volcánicos) y ambientes hipogeos generados por la actividad antrópica (ej: minas, túneles, pozos, sótanos, catacumbas). Estos ambientes subsuperficiales se consideran como macroporos del suelo accesibles revestidos de la roca encajante que las sostiene (Gilieson, 1996). El acceso a estos macroporos naturales ofrece una gran ventaja dado que permite el conocimiento de la dinámica del subsuelo desde dentro. Así, las cuevas someras son sitios favorables para la investigación de los mecanismos de transporte que controlan los procesos de intercambio gaseoso, ya que son macroporos fácilmente accesibles para su estudio y monitorización. Desde un punto de vista cuantitativo las cavidades de origen kárstico, generadas por la disolución parcial de rocas carbonatadas (y evaporíticas en menor medida), pueden ser consideradas como los principales ambientes subterráneos naturales. Se estima que entre un 15 y un 20% de las rocas aflorantes son calizas (esencialmente CaCO3) y dolomías (principalmente CaMg[CO3]2) (Yuan, 1997) susceptibles de ser disueltos y desarrollar fenómenos de karstificación. 20.

(34) INTRODUCCIÓN, ANTECEDENTES y OBJETIVOS. La región entre la superficie del suelo y el nivel freático se denomina zona vadosa en la cual se desarrollan complejos procesos físicos y biológicos no lineales y temporalmente dependientes, incluyendo interacciones entre el encajante, el agua subterránea y la atmósfera (Hopmans, & Van Genuchten, 2005). Las cavidades subterráneas, objeto de estudio de la presente Tesis Doctoral, se encuentran en la zona vadosa. Si bien, en general, la distribución espacial de las cavidades subterráneas puede sectorizarse en función de su ubicación respecto al nivel freático y a la profundidad a la que se desarrollan, según las siguientes categorías o sectores: . . Zona saturada o freática: Zona por debajo del nivel freático, se caracteriza por una saturación hídrica completa y no se producen movimientos de masas de aire. Zona vadosa o no saturada: se ubica por encima del nivel freático. Durante las épocas de lluvias el sistema poroso del suelo podría llegar a la saturación hídrica, mientras que durante los periodos cálidos y secos la aireación será predominante. Se diferencia en:  Vadoso superior: cercano a la superficie del suelo, donde se produce una gran cantidad de procesos biogenéticos que actúan como reguladores del intercambio de gases entre el suelo y la atmósfera exterior y predominan las aguas de infiltración.  Vadoso inferior: se encuentra en contacto con el nivel freático predominando los procesos de percolación del agua por gravedad y se alternan los procesos de disolución y precipitación mineral.. Las cavidades situadas en la zona vadosa son conceptualmente sistemas físico-químicos abiertos y en desequilibrio y en ellas se produce un intenso intercambio de gases (222Rn, CO2, CH4) con el sistema poroso y de fisuras de la roca encajante, con el suelo y con la atmósfera externa. Estos ambientes vadosos poco profundos muestran variaciones diarias y estacionales en las concentraciones de estos gases que conforman el aire subterráneo (Fernandez-Cortes et al., 2011a; Cuezva et al., 2011; Garcia-Anton et al., 2013) y son capaces de retenerlos o emitirlos en función de las condiciones climáticas. La presencia de gas radón en ambientes subterráneos ha sido ampliamente tratada desde diferentes enfoques, técnicas de medición y teniendo en cuenta diferentes objetos de estudio: caracterización de la dinámica agua-aire en las zonas no saturadas (Kowalczk et al., 2010; Perrier et al., 2010; Choubey et al., 2011; Loisy et al., 2012), emplazamientos geotérmicos (Richon et al., 2011), modelización del transporte de radón-suelo (Nazaroff, 1992; Papachristodoulou et al., 2007), evaluación volcánica y las estructuras sismotectónicas mediante la vigilancia de la concentración de radón (Igarashi et al., 1995; Toutain et al., 1999; Viñas et al., 2007; Gonzalez-Diez et al., 2009; Zarroca et al., 2012) o la evaluación asociada al riesgo radioactivo en la salud (Zahorowski et al., 1998; Misdaq et al., 2011; Somlai et al., 2009 & 2011). Diversas revisiones bibliográficas proporcionan datos de radón tanto a nivel regional como a nivel global en ambientes subterráneos basados en un número estadísticamente representativo de cuevas, indicando unas concentraciones medias de radón de: 0,3 – 10,6 kBq·m-3 (Halk et al., 1992), 4,5 – 8,9 kBq·m-3 (Hyland & Gunn, 1994), 2,8 kBq·m-3 (Halk et. 21.

(35) INTRODUCCIÓN, ANTECEDENTES y OBJETIVOS. al., 1995, 1997), 0,5 – 0,8 kBq·m-3 (Solomon et al., 1996), 2,5 kBq·m-3 (Cigna, 2005) o más recientemente 0,5 – 8,3 kBq·m-3 (Somlai et al., 2011). Las concentraciones más altas medidas en una cueva natural fueron de 155 kBq·m−3 (Gunn et al., 1991) en Giants Hole de Derbyshire, Inglaterra. Además, otros ejemplos de concentraciones extremas de radón han sido descritos al Norte de Grecia en una cueva turística con 88 kBq·m-3 (Papastefanou et al., 2003), 84 kBq·m-3 en la cueva Hollow Ridge en Florida (Kowalczk & Froelich, 2010) y en la cueva de Castañar de Ibor en España con 50,5 kBq·m-3 (Lario et al., 2006). 1.1.4.2 El gas radón-222 como trazador de procesos geodinámicos en ambientes subterráneos. El CO2 y el CH4 forman parte del ciclo biogeoquímico del carbono y experimentan variaciones en su concentración a través de un complejo sistema de reacciones biogeoquímicas en toda la biosfera. El ciclo global del carbono depende del balance entre las diferentes de fuentes y sumideros que operan a diferentes escalas espacio-temporales (Boucot & Gray, 2001). Tradicionalmente, se ha defendido que los procesos que operan en cortos períodos de tiempo (decenales o inferiores) incluyen la fotosíntesis, la respiración, el intercambio de CO2 entre el mar y la atmósfera y la acumulación de humus en los suelos, mientras que el intercambio de carbono entre las rocas y el sistema superficial (océano, la atmósfera, la biosfera y los suelos) funcionaban únicamente en escalas de tiempo más amplias (siglos o periodos de mayor duración) (Berner, 2003). Sin embargo, estudios recientes sugieren que los ambientes subterráneos localizados inmediatamente bajo la superficie pueden actuar como sumideros/reservorios y/o emisores/fuentes de CO 2 dependiendo de las condiciones meteorológicas y de las características de los suelos externos (Kowalski et al., 2008, Fernandez-Cortes et al., 2009, Serrano-Ortiz et al., 2010, Cuezva et al., 2011, Bourges et al., 2012, Fernandez-Cortes et al., 2015b). Más recientemente, en el proyecto de investigación CGL210-17108 (Variabilidad temporal de la concentración de CO2 en sistemas kársticos: mecanismos de interacción subsueloatmósfera e implicaciones en el balance global del carbono), en el que se enmarca esta Tesis Doctoral y como parte de ella, se ha observado que las cavidades someras de la zona vadosa superior pueden actuar, además de como reservorio de CO2, como sumidero activo de CH4 (Fernandez-Cortes et al., 2015a). La contribución de estos sistemas subsuperficiales a los flujos globales de gases de efecto invernadero (GEI), principalmente CO2 y CH4, podría ser especialmente significativa, pero es indispensable la realización de los estudios específicos enfocados a determinar su papel activo. En este sentido, las investigaciones sobre la dinámica de intercambio de gases trazadores, como 222Rn, y de CO2 y CH4 entre ambiente subterráneo-suelo-atmósfera pueden ser cruciales para mejorar el conocimiento del ciclo global del carbono. La contribución de los estudios de seguimiento de radón y su implicación en el subsuelo ayudará a mejorar la comprensión de estos procesos. El radón presenta una cualidad específica que radica en su estado gaseoso, característica exclusiva respecto a los demás isótopos radioactivos de toda la cadena de 238U. Debido a esta propiedad el gas radón se verá influenciado por los principales mecanismos de transporte de gases, advección y difusión, que a su vez dependen de la porosidad y la fracturación de la roca encajante, y de las variables ambientales como la diferencia entre la. 22.

(36) INTRODUCCIÓN, ANTECEDENTES y OBJETIVOS. temperatura exterior e interior, las variaciones de presión atmosférica, la cantidad de agua presente en el sistema, etc. (Halk et al., 1997). El radón presenta un rasgo distintivo que le confiere un gran valor como gas trazador dado que su origen puede considerarse exclusivamente abiótico. Su producción sólo depende del contenido de 238U en las rocas y sedimentos presentes en el medio. Dado que el periodo de semidesintegración del 238U es de 4,46·109 años, indica que la fuente de radón es prácticamente inagotable. Por otra parte, el radón pertenece a la familia de los gases nobles y tiene una configuración electrónica especialmente estable; esto implica que en condiciones ambientales de baja temperatura y presión es un gas que presenta una reactividad química muy baja o prácticamente nula y la variación de su concentración sea muy poco dependiente de las concentraciones de otros gases (Mentes & Eper-Pápai, 2015). Dada su condición gaseosa, el radón se difunde por los poros y diaclasas y escapa a la atmósfera desde las capas más superficiales del terreno. Su exhalación es prácticamente constante de forma que en cualquier cavidad o recinto cerrado se acaba estableciendo una concentración de equilibrio que dependerá de la relación superficie/volumen del recinto y de la emisividad de los materiales que lo forman. Cuando dejan de verificarse las condiciones de estanqueidad, se produce un descenso de la concentración de radón (por dilución en la atmósfera) que es proporcional al ritmo de renovación de aire del recinto (Xie et al., 2015). Todo esto hace que los cambios en su concentración se usen habitualmente como índice cuantitativo de ventilación en ambientes confinados y en general, en todas las cavidades subterráneas y que sean de gran utilidad al compararlos con la evolución de la concentración de otros gases en el mismo ambiente, sirviendo de trazador de los procesos que gobiernan los intercambios de gases entre los ambientes confinados y la atmósfera (Kuo & Tsunomori, 2014). 1.1.4.3 Implicaciones de la actividad del gas radón-222 en la gestión ambiental del medio subterráneo. El nivel medio de concentración de radón en una atmósfera abierta ronda los 10 Bq·m-3 (Sesana et al., 2003). Sin embargo, los ambientes subterráneos confinados como cuevas, minas, túneles o catacumbas, pueden acumular altas concentraciones de radón debido a las bajas tasas de ventilación y renovación de aire (Gunn, 2003). Debido a ello, los turistas, espeleólogos y guías en cualquiera de estos ambientes subterráneos están sometidos a un amplio rango de radiación ionizante, proveniente especialmente del gas radón y de sus hijos (Field, 2007; Kavasi et al., 2010). En el caso de zonas turísticas subterráneas, es necesario un programa de monitorización ambiental de radón para poder tomar decisiones a favor de la protección de los trabajadores (guías) y turistas frente al radón natural existente (IAEA, 2003). La gestión estratégica así como la monitorización deben ser discutidas para cada situación ambiental y para cada caso específico en base a las restricciones legales sobre calidad del aire. Estas decisiones relativas a la protección de los trabajadores y turistas frente al radón natural deben establecerse en función de niveles de referencia de radón, en Bq·m-3, y a las dosis efectivas recibidas en términos de Sv·año-1. Existe una extensa lista de ambientes subterráneos turísticos donde se han documentado valores de dosis efectivas en base a estimaciones de las concentraciones de radón inhalado, entre las que se destacan: cuevas turísticas (Solomon et al., 1996; Gillmore et al., 2002; Lario et al., 2005; Sainz et al., 2007; Landridge et al., 2010), catacumbas (Quarto et 23.

(37) INTRODUCCIÓN, ANTECEDENTES y OBJETIVOS. al., 2014) y minas turísticas (Przylibski, 2001; Anjos et al., 2010), entre otros muchos ejemplos. En ciertos casos se han implementado acciones de mitigación a fin de reducir los riesgos potenciales para la salud de los guías turísticos al exponerse éstos de forma excesiva a las concentraciones de radón y sus hijos como, por ejemplo, forzar la renovación del aire subterráneo mediante el uso de ventiladores a lo largo de las rutas turísticas (Gunn et al., 1991; Fijalkowska-Lichwa, 2014). Sin embargo, el uso de esos medios para reducir las altas concentraciones de radón en cuevas no tiene fácil solución, dado que estos ambientes suelen tener un delicado equilibrio ambiental y estas acciones generarían problemas de conservación. En particular, la ventilación forzada de las cavidades se considera un método no apto dado que provocaría grandes efectos negativos en su microclima y los depósitos minerales (espeleotemas) que albergan. Un control sobre la exposición a la radiación ionizante modificando los patrones de trabajo puede ser la opción más favorable en la mayoría de los casos, en concreto la limitación del tiempo de permanencia dentro del ambiente subterráneo y la restricción al acceso a áreas con concentraciones elevadas de radón, así como incluir a los trabajadores en programas apropiados de protección radiológica. En este sentido, existen ejemplos donde se han aplicado restricciones sobre la accesibilidad a ambientes subterráneos, incluyendo limitaciones en la ruta turística (Przylibski, 2001) o reducciones en los horarios diarios de los trabajadores dentro de las zonas subterráneas (Lario et al., 2006; Anjos et al., 2010).. 1.2 Objetivos. La investigación llevada a cabo en la presente Tesis Doctoral se ha centrado en el estudio del origen, distribución espacial y variaciones temporales en la actividad del gas radón (222Rn) en ambientes subterráneos kársticos. Se ha orientado especialmente a su aplicación en la gestión de la cavidad como recurso turístico, así como a su utilidad como trazador de procesos de intercambio de CO2 y CH4 entre el ambiente subterráneo, el suelo y la atmósfera. El uso del gas radón-222 como trazador es una herramienta de enorme utilidad que permite diferenciar el carácter abiótico o biótico de las variaciones de los otros gases con origen biótico y determinar en qué casos dichas variaciones están relacionadas directamente con la variación de parámetros ambientales-climáticos y qué mecanismo de transporte gaseoso predomina en cada fase: advección y/o difusión. Además, se analiza su influencia como agente ionizante en ambientes subterráneos. Los trabajos de investigación se han llevado a cabo principalmente en la cueva de Castañar de Ibor (Cáceres), descrita hasta la fecha como la cueva con mayor concentración de radón de España (Lario et al., 2006). Constituye, por tanto, un escenario inmejorable para comprender en profundidad los mecanismos de funcionamiento de este gas radioactivo. Además, se incluyen los resultados obtenidos en otras 7 cavidades españolas, con las que se han realizado comparaciones y obtenido aportaciones importantes sobre el comportamiento del gas radón. Todas las cavidades analizadas se encuentran en la parte superior de la zona vadosa del sistema kárstico y presenta diferentes niveles de transferencia de energía de acuerdo a los rangos establecidos por Heaton en 1986. Los encajantes son conformados por rocas de diferente naturaleza, su disposición estructural genera geomorfologías diferentes, que a su vez generan periodos de dominancia de los mecanismos de advección-difusión contrarios y se ubican en diferentes coordenadas. 24.

(38) INTRODUCCIÓN, ANTECEDENTES y OBJETIVOS. geográficas nacionales. A pesar de las grandes diferencias, se han encontrado patrones comunes que se desarrollan en los capítulos posteriores. Con este planteamiento, la labor investigadora se ha enfocado principalmente en la consecución de los siguientes objetivos generales: . Determinar el origen del gas radón y sus implicaciones en la concentración de radón en la cavidad.. . Caracterizar las variaciones espacio-temporales en la concentración de radón a escala anual y en relación con la dinámica ambiental de la cavidad.. . Relacionar el comportamiento y distribución espacial del gas radón en el interior de la cavidad con otras variables de interés: CO2, temperatura, vapor de agua, CH4 y señal isotópica δ¹³CO2.. . Caracterizar los procesos de intercambio de CO2 y CH4 entre ambiente subterráneo-suelo-atmósfera. Identificar el mecanismo de transporte gaseoso predominante en cada fase (difusión versus advección).. . Evaluar el papel de las cavidades subterráneas como sumideros de metano atmosférico en función de la actividad de radón como agente ionizante del aire subterráneo y posible inductor de la eliminación de metano (hipótesis radiolítica).. . Aplicar las mediciones de radón en la gestión de las visitas turísticas y los efectos en la salud humana, estableciendo medidas de prevención y control.. 25.

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(40) CAPÍTULO. 2. ZONAS DE ESTUDIO. 2.1. Introducción La presente Tesis Doctoral se ha enfocado principalmente en el estudio del gas radón (222Rn) de la cueva de Castañar de Ibor (Cáceres). La elección de esta cavidad para el desarrollo de la investigación acerca de este gas trazador está plenamente justificado por tratarse de un destacado ejemplo de ambiente subterráneo natural de poca profundidad que contiene una concentración anómala de este gas. La concentración de radón en el aire de la cueva de Castañar excede notablemente los niveles registrados en otros ambientes subterráneos superficiales localizados en terrenos kársticos, de acuerdo a otros estudios (Hakl et al., 1992, 1995 y 1997; Hyland & Gunn, 1994; Solomon et al., 1996; Cigna, 2005; Somlai et al., 2001). 27.

(41) ZONAS DE ESTUDIO. En esta cavidad se ha realizado un seguimiento en continuo de la concentración de radón durante tres ciclos anuales (2011-2013), analizando las variaciones espacio temporales de este gas en relación a los cambios y oscilaciones microclimáticas del sistema conformado por la atmósfera subterránea, el suelo y la atmósfera exterior, así como en relación a los principales gases de efecto invernadero: dióxido de carbono (CO2) y metano (CH4). En la cueva de Castañar se han desarrollado además la mayor parte de los estudios específicos que conforman esta Tesis Doctoral y en particular los destinados a caracterizar los siguientes procesos: . Movilización de radionucleidos por lixiviación desde la roca encajante a la atmósfera subterránea.. . Intercambio de gases en el sistema atmósfera-suelo-cavidad utilizando el radón como gas trazador y, en concreto, sus variaciones a corto (diarias) y medio (estacionales) plazo.. . Influencia potencial de la actividad de radón en la dosis de radiación ambiental recibida por los visitantes y guías de la cavidad, creando una base de datos para la gestión de la cavidad en términos de salud ambiental.. Así mismo, la actividad del radón en relación con los gases de efecto invernadero y el vapor de agua ha sido otra línea de investigación clave en esta Tesis Doctoral. En concreto se ha profundizado en la evaluación de los siguientes aspectos: . Influencia del vapor de agua en las concentraciones anómalas de gas radón y en el intercambio de este gas entre el aire subterráneo y el exterior a través del sistema poroso de la roca.. . Papel de la actividad de radón como agente ionizante del aire subterráneo y posible inductor de la eliminación de metano (desarrollo de la hipótesis radiolítica).. El primer caso de estudio es de difícil implementación en un medio natural de grandes dimensiones como la Cueva de Castañar donde, aparte del inherente carácter anisotrópico del medio kárstico, entran en juego e interactúan diversos factores ambientales difíciles de controlar o que interfieren en la caracterización precisa de la influencia del vapor de agua sobre los niveles de radón. Por lo tanto, este estudio se desarrolló en un enclave subterráneo más idóneo como es la cueva Pintada de Gáldar (Gran Canaria). Esta cueva es de pequeñas dimensiones y consiste en un habitáculo artificial con paredes, techo y suelo superficialmente homogéneas, y con fácil acceso que permite, por lo tanto, un control en la conexión aérea entre el interior de la cueva y el exterior. La superficie de la toba volcánica donde se encuentra excavada la cueva Pintada está aislada de la precipitación directa y la radiación solar a través de una cubierta que engloba todo el enclave arqueológico. Además, no presenta ninguna cobertera edáfica, por lo que el intercambio del aire hipogeo de la cueva con el exterior se produce principalmente a través del sistema poroso de la roca volcánica. 28.

(42) ZONAS DE ESTUDIO. La influencia de la actividad de radón en las variaciones de las concentraciones de los gases de efecto invernadero (CO2 y CH4) presentes en el subsuelo, ha sido analizada principalmente en la cueva de Castañar. Si bien, con objeto de realizar una caracterización más completa de las variaciones conjuntas de radón y los gases de efecto invernadero, se ha ampliado este estudio con los resultados obtenidos en otros siete ambientes subterráneos. La Figura 1 muestra la distribución geográfica de los ambientes subterráneos estudiados, incluyendo: la cueva de Altamira (Cantabria), cueva El Sidrón (Asturias), sistema subterráneo de Ojo Guareña (Burgos), cueva del Rull (Alicante), cueva de Ardales (Málaga), Cueva de El Pindal (Asturias) y las mencionadas cueva de Castañar de Ibor (Cáceres) y cueva Pintada de Gáldar (Gran Canaria). En conjunto, las cavidades subterráneas en estudio seleccionadas para el control simultáneo de la concentración de gases de efecto invernadero y de radón cubren un amplio transepto latitudinal y longitudinal, así como una notable variedad de condiciones ambientales, incluyendo diferencias en: los rasgos geomorfológicos, geológicos y climáticos, situación respecto a la superficie, dimensiones, espesor de roca, número de entradas, etc.. Figura 1. Localización geográfica de las 8 diferentes cuevas en estudio. Las cavidades estudiadas se encuentran distribuidas por la Península Ibérica y las Islas Canarias.. Los siguientes apartados de este capítulo incluyen una completa descripción de la cueva de Castañar de Ibor y de su entorno, incluyendo sus principales rasgos climáticos, geológicos y geomorfológicos, así como una descripción de los antecedentes en los estudios de monitorización ambiental de la cueva y las medidas de gestión ambiental derivadas de tales estudios. Finalmente, se incluye una descripción más somera del resto de enclaves subterráneos donde se han llevado a cabo los estudios específicos y los análisis comparativos con la cueva de Castañar de Ibor, desarrollado en capítulos posteriores.. 29.

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Tabla 1. Análisis DRX (%) de 3 perfiles del suelo de Castañar de Ibor.
Figura 4. Panel con fotografías de las salas y galerías más representativas de la cueva de Castañar
Figura 5. Gráfico esquemático de la localización y disposición de la cueva respecto a la ladera del arroyo de los  Lagares (afluente del río Ibor)
Figura  7.  A:  Mapa  de  la  cueva  de  Castañar  con  los  5  cortes  longitudinales
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Referencias

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