REPÚBLICA ARGENTINA
COMISIÓN NACIONAL DE ENERGÍA ATÓMICA
INFORME N«
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Medición de Flujo de Neutrones Rápidos
por Medio de Detectores Umbral
p o r
D E L F I N A RICABARRA, ROSA T U R J A N S K I y A . H . W . A T E N ( J R . )
BUENOS AIRES 1960
MEDICIÓN DE FLUJO DE NEUTRONES RÁPIDOS POR MEDIO DE DETECTORES UMBRAL
D E L F I N A RICABARRA, ROSA T U R J A N S K I y A . H. W. A T E N ( J R . ) C1)
Departamento de Reactores Nucleares, Comisión Nacional de Energía Atómica, Buenos Aires, Argentina
RESUMEN
El período del S i3 1 inducido en el fósforo es muy conveniente
para la medición de neutrones rápidos (E > 2 Mev) en un reactor. Los resultados son equivalentes a aquellos obtenidos por la medición de P3 2 en muestras de azufre.
DISCUSIÓN
La determinación del flujo de neutrones rápidos en un reactor, a veces llamado "flujo de fisión", es de apreciable interés. A pesar de que varios métodos son accesibles para este propósito, la activación de detectores umbral tiene una ventaja especial: en que su uso, en general, no requiere cambios esenciales en la composición del reactor. Se han usado detectores de fisión, pero tienen la desventaja de tener curvas de desintegración complicadas. Como método diferente o suplementario, se recomendó la activación del azufre, el cual pro
duce radiofósforo (t ^ = 14,5 días) por medio de las reacciones S3 2 (n, p) F2.
Este detector se usó exitosamente en trabajos de reactores (Wright, 1952; Reinhardt and Davies, 1958), pero tiene el inconveniente que requiere un gran número de neutrones por centímetros cuadrado para producir una cantidad medible de radioactividad, debido a la larga vida media. A pesar de que se descubrió un método para eliminar el P3 2 del azufre (Reinhardt and Davies, 1958), la aplicación del
método resulta tediosa. Como es extremadamente deseable, en estu dios de reactores, extender las mediciones a bajos valores de flujos de neutrones rápidos sin tener que llegar a tiempos de irradiación muy
(*) En uso de licencia del Instituto de Investigación de Física Nuclear, Amsterdam.
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largos, hemos usado, en nuestro trabajo con el reactor RA-l (
2) la
reacción P1 (n, p) Si3 1, la cual produce silicio radioactivo con u n
período de 2,62 horas. Este proceso se sugirió como una alternativa a la activación de azufre para trabajo con aceleradores (Cohén, 1951, y Cowan y O'Brien, 1956), donde la influencia de la sección eficaz es, sin embargo, menos complicada debido a la mayor energía de los neutrones.
Con la reacción P3 1 (n, p) S i3 1 se obtuvo una actividad
satis-factoria con un número de neutrones/cm2 de aproximadamente 1/70
de aquellos requeridos para la reacción S3 2 (n, p) P3 2. Como la
des-integración del S i3 1 es seguida durante la medición, la contaminación
por actividades falsas es ampliamente excluida. La interpretación de las mediciones de flujo de neutrones rápidos por activación padece de una cierta ambigüedad, pues involucra u n conocimiento del es-pectro de energía del neutrón (Cohén, 1951). Además, es necesario definir el límite inferior de energía de la región de neutrones rá-pidos. Para la distribución de energía de los neutrones, la única elección razonable es usar el espectro de fisión (Reinhardt y Da-vies, 1958).
Un punto de especial importancia es la cuestión de hasta dónde las mediciones por medio de P3 1 (n, p) S i3 1 son equivalentes a
aque-llas obtenidas con S3 2 (n, p) P3 2, en vista del hecho de que la forma
del espectro de energía de neutrones rápidos es probable que cambie a medida que los neutrones se difunden a través del moderador. Un estudio de las curvas de secciones eficaces publicadas (Ricamo, 1951; Grundl et al., 1958; Hüber y Hürlimann, 1955, y Alien et al., 1957) indica que las energías umbral extrapoladas son iguales y que la relación de las secciones eficaces es aproximadamente constante a diferentes energías, si las resonancias son suavizadas.
Para verificar esta conclusión hemos realizado experimentos en el RA-l, en los cuales pares de muestras, una consistente de fósforo y una de azufre, fueron irradiadas entre los elementos combustibles y en el grafito a diferentes distancias, cubriendo u n rango de flujos rápidos en un factor aproximadamente de 300. La actividad del S i3 1
resultó proporcional a aquella del P3 2 en todos los casos dentro de
la exactitud de nuestras mediciones.
La relación de las secciones eficaces para las dos reacciones no representó un problema m u y simple. Una medición en u n con-vertidor realizada por Hughes, Spatz y Goldstein (Hughes, 1953) dio
Opsi
= 0,63. La interpolación de las secciones eficaces publicadas, sobre el espectro de energía de los neutrones de fisión del U-235, llevada a cabo en este instituto, dio una relación de 0,44. Nuestro valor experimental, determinado en diferentes lugares en el RA-l, es 0,51, con u n error probable de alrededor de 0,03.
(2) El RA-l es un reactor de investigación y entrenamiento (Alsina y
Gam-ba, 1958) similar al diseño del Argonaut. Sus elementos combustibles son del tipo M. T. R. con 20 % de uranio enriquecido. Está moderado por grafito y agua natural, siendo esta última al mismo tiempo el agente refrigerante. El reflector consiste de grafito. Para los experimentos descriptos en este trabajo el reactor fué
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Si usamos esta relación en combinación con las secciones efi-caces medidas del proceso S3 2 (n, p) P3 2, calculamos para la sección
eficaz efectiva de la reacción P1 (n, p) Si3 1, ae f f = 0,085 barn, si
se elige u n valor de 2,0 Mev para la energía umbral efectiva, y aeff = 0,115 barn para una energía umbral de 2,5 Mev, Las secciones
eficaces medidas para el proceso P3 1 (n, p) S i3 1 llevan a aefí = 0,073
barn para una energía umbral de 2,0 Mev y a 0,100 barn para 2,5 Mev.
Experiencia
La medición del período del S i3 1 se hace más fácilmente si las
irradiaciones se realizan dentro de cadmio (contadores Geiger de ventana fina son apropiados). Bajo estas circunstancias, después de 2 1 horas de irradiación, la contribución del P3 2 debida a la captura
de neutrones lentos fué suficientemente baja en todas las posiciones en el RA-l, que pudo ser despreciada sin afectar seriamente los re-sultados. Es, por cierto, preferible y bastante fácil tener en cuenta este fondo de período largo.
Mientras que las mediciones deben ser realizadas en muestras suficientemente delgadas ( < ~ 3 0 m g / c m2) para evitar
complicacio-nes en la medición |3 debidas a autoabsorción, es esencial que el ma-terial pueda ser esparcido uniformemente. Nuestras muestras se mi-dieron en platitos de aluminio, los cuales contenían u n disco de papel de filtro en el fondo. El fósforo fué irradiado como fósforo rojo (lavado con alcohol antes de usarlo para facilitar el esparcido) o como fosfato de litio.
Si el uso de envolturas de cadmio para las muestras se consi-dera indeseable a causa de su influencia en el flujo térmico, la irra-diación de fósforo rojo puede ser llevada a cabo sin tales envolturas. En este caso la contribución de P3 2 a la actividad total es mucho
más importante, pero aún entonces no tuvimos serias dificultades en reconocer el período de 2,6 horas del S i3 1 y medir su intensidad
en cualquiera de las muestras irradiadas. Sin embargo, si la contri-bución del P3 2 a la actividad total es tan grande que el período del
S i3 1 no puede ser observado con suficiente exactitud, el último
pe-ríodo puede ser aislado muy fácilmente por el siguiente procedi-miento químico.
Poner en un pequeño vaso de precipitación de plástico tres gotas de una mezcla en partes iguales de H F concentrado y H202.
Agre-gar 1 mi de H2S i F6 de aproximadamente 8 % de concentración
co-nocida de una pipeta calibrada, seguida por 3 mi de agua. Disolver en esta mezcla aproximadamente 30 mg de fosfato de litio irradiado 0 hidrofosfato de amonio (el fósforo rojo no es conveniente en este caso a causa de las dificultades involucradas en disolverlo). Agregar 1 mi de una solución saturada de KC1 seguida por 5 mi de alcohol. Filtrar a través de un papel de filtro, lavar el precipitado de K2S i F6
primero con 50 % de alcohol, luego con alcohol puro y secar por succión. Pesar y contar en un platito de aluminio una alícuota del precipitado y corregir por pérdida de K2SiF6. Si la actividad es
radio-6
actividad del potasio. El S i3 1 es cuantitativamente transiendo al
S i F6 = y la contribución de P3 2 se reduce aproximadamente en dos
órdenes de magnitud.
Medición de flujos bajos de neutrones rápidos
Es conveniente señalar que la activación de fósforo por el pro-ceso (n, p) puede ser usada como una prueba suficientemente sen-sible para neutrones rápidos. En este caso el principal requerimiento es, por cierto, un sistema de contaje m u y sensible, y la reproduci-bilidad es de menor importancia y tiene que sufrir en consecuencia. Se puede llegar a esto mediante el uso de u n contador de vidrio de paredes finas rodeado por u n cilindro de vidrio (fig. 1). El fósforo rojo es el único material conveniente en este caso. Para contar, se pone entre el contador y el cilindro exterior. Hemos contado S i3 1
en 20 gramos de fósforo en esta disposición con una eficiencia del 9 %. Si se toma 2,0 Mev como la energía umbral efectiva, calcula-mos una velocidad de contaje de 16 cuentas/min si la muestra ha sido irradiada durante 2,6 horas con 200 n / c m2 seg (E > 2,0 Mev)
(suponiendo que la distribución de energía de los neutrones es aque-lla de fisión).
Para obtener la misma velocidad de contaje con u n solo pulso de neutrones se requiere 1,4 X 1 08n / c m2 (E > 2,0 M e v ) . Por
su-puesto, para este propósito habría que hacer irradiaciones de gran-des cantidagran-des de fósforo dentro de cadmio, para obtener la medición del período de 2,6 horas tan exacto como sea posible.
Agradecimiento
Deseamos agradecer al grupo de operadores del reactor por su ayuda y colaboración. Uno de nosotros (A. H. W . A.) desea agra-decer a la Comisión Nacional de Energía Atómica por su generosa invitación, la cual le ha permitido participar en este trabajo. Tam-bién agradece a la Sección Matemáticas por el cálculo de las seccio-nes eficaces promedio.
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FIG. 1. — Disposición del contador Geiger para la medición de grandes muestras de fósforo rojo como detector para pequeños flujos de neutrones rápidos.
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BIBLIOGRAFÍA
Alien (Jr.), L.; Biggers, W. As.; Prestwood, R. J., and Sniith, R. K.: Phys. Rev., 107, 1963 (1957).
Alsina Fuertes, F., and Gamba, O. M,: Second Con], on the Peaceful Uses of Atomic Energy, p. 1584 (1958).
Cohén, B. L.: Nucleonics, 8 W 2, 29 (Feb. 1951).
Cowan, F. P., and O'Brien, J. F.: Peaceful Uses of Atomic Energy, U. N. (New York), Vol. 14, p. 213 (1956).
Grundl, J. A.; Henkel, R. L,, and Perkins, B. L.: Phys. Rev., 109, 425 (1958).
Hüber, P., and Hürlimann, T.: Helv. Phys., Acta, 28, 33 (1955). Hughes, D. J.: Pile Neutrón Research, Addison-Wesley, Cambridge
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Reinhardt, P. J., and Davies, F. J.: Health Physics, L, 169 (1958). Ricamo, R.-. Nuovo Cim., 8', 383 (1951).
Wright, J.: Radiation Chemistry, Discussion Faraday Society N? 12,
