Mediciones en bajas temperaturas: fabrica de un SQUID dc

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(1)Mediciones en Bajas Temperaturas: Fabricación de un SQUID dc. Proyecto de Grado. Javier Darío Caína Bernal. Dra. Angela Camacho Asesora. Departamento de Física Universidad de los Andes Santafé de Bogotá D.C. Enero 2004.

(2) Contenidos Introducción. 3. Capítulo I: Conductividad térmica. 5. A. Conductividad térmica: de lo clásico a lo cuántico. 5. B. Temperatura en la escala nanométrica. 6. C. Teoría de Landauer – Quantum de conductividad térmica. 7. D. Coeficientes de transmisión. 9. Capítulo II: Medición del quantum de conductividad térmica. 11. A. Montaje experimental. 11. B. Capacidad calorífica en este dispositivo. 13. C. Conteo de fonones. 14. Capítulo III: Medición en bajas temperaturas: fabricación de un SQUID dc. 17. A. Sistema de medición en el dispositivo de M. Roukes. 17. B. Conceptos sobre el SQUID dc. 19. C. Diseño del SQUID dc. 22. D. Proceso de fabricación. 24. E. Caracterización. 31. Conclusiones. 36. Agradecimientos. 38. Anexo. 39. Bibliografía. 41 2.

(3) Introducción El presente trabajo se enmarca en el estudio de la calorimetría a muy bajas temperaturas. En particular se enfatiza la necesidad de mediciones muy exactas que exigen el uso de dispositivos que permitan medir pequeñísimos cambios de temperatura. Dado el orden de magnitud de las mediciones se relaciona este trabajo con la medición de un quantum de calor reportada últimamente por M. L. Roukes [1,2]. Después de presentar el concepto clásico de conductancia térmica se pasa a mostrar cómo se describe teóricamente del quantum de dicha conductancia. Contextualizado el tema en bajas energías, abordamos el interrogante ¿es posible medir estos efectos? Se presenta entonces el modelo experimental de Roukes y una discusión sobre la capacidad calorífica en su dispositivo. Roukes usa transductores térmicos a nanoescala acoplados a un sistema de medición basado en SQUIDs para llenar los requisitos de sensibilidad energética y resolución temporal con una mínima retracción. La posibilidad de medir un fonón incluye solucionar las dificultades relacionadas con fluctuaciones de fonones, ruido fonónico durante la relajación de energía, formación de paquetes de fonones y la correlación electrón-fonón en el sistema. Una de las dificultades de la medición está en sintonizar el acoplamiento de energía de la estructuras mesoscópicas a su vecindad a través de la geometría. Nos interesa la investigación de procesos microscópicos a través de los cuales se equilibran térmicamente objetos nanométricos. Estos procesos no solo son muy complejos sino también muy débiles. Estamos interesados en cambios de temperaturas de milikelvins a las cuales la capacidad calorífica de nanoestructuras aisladas llega a ser extremadamente. 3.

(4) pequeña. Los requisitos de sensibilidad y mínima retracción se llenan usando una serie de SQUIDs dc para medir térmicamente el ruido. De esta manera, estudiamos cómo hacer calorimetría a estas escalas; comenzamos exponiendo las técnicas de medición utilizadas en el experimento mencionado. En el capítulo III, se profundiza en dichas técnicas presentando el diseño, fabricación y caracterización del dispositivo fundamental de este tipo de procesos de medición: el SQUID dc. El énfasis del presente proyecto de grado está en el diseño y caracterización de un SQUID dc y la caracterización de sus propiedades superconductoras; este trabajo no pretende por lo tanto caracterizar el dispositivo necesario para las mediciones del experimento de Roukes sino fabricar y caracterizar un SQUID dc que podría ser la base para diseñar uno mucho más sofisticado, como en dicho experimento. Durante el desarrollo del presente trabajo se fabricó y caracterizó un SQUID dc aprovechando la estadía en el Laboratorio de Bajas Temperaturas del Centro Atómico Bariloche en Bariloche, Argentina.. 4.

(5) Capítulo I Conductividad térmica La modelización, caracterización y experimentos alrededor del transporte térmico han sido dejados a un lado con respecto al transporte eléctrico en los materiales más usados actualmente porque hasta hace unos años sus efectos sobre los dispositivos fabricados no eran de relevancia sobre su funcionamiento o simplemente no presentaban propiedades de interés en las dimensiones espaciales a las que se trabajaba. Sin embargo, en los últimos años se han logrado mejorar las técnicas de fabricación de dispositivos en escalas nanométricas [1,2,4]. Con ellas, los efectos cuánticos como lo fonones de la red y su posible dispersión por efectos de frontera comienzan a ser considerables. Así, no sólo la dinámica de los portadores de carga en un material y la conductividad eléctrica son efectos predominantes sino ahora también sus análogos térmicos: la dinámica fonónica y la conductividad térmica. A. Conductividad térmica: de lo clásico a lo cuántico La conductividad térmica clásicamente viene dada por la ecuación de Fourier, r& Q = −κ∇T. (1). donde κ es la conductividad térmica del material. Su análogo eléctrico equivale a pensar en r& la temperatura T como el potencial eléctrico y el flujo de calor Q como el flujo de corriente eléctrica, es decir, la ley de Ohm. 5.

(6) r J = −σ∇V. (2). Esta es la aproximación lineal estacionaria que relaciona el flujo con la fuerza generalizada que lo produce. El signo menos en estas ecuaciones ilustra el hecho que el flujo de calor va de mayor a menor temperatura, así como la corriente eléctrica va de mayor a menor potencial eléctrico. Esta noción de conductancia térmica debe considerarse con cuidado cuando las dimensiones de la muestra se hacen muy pequeñas puesto que a esta escala el concepto mismo de temperatura no es claro. Además, por sí misma la ecuación (1) no predice ningún tipo de cuantización, sin embargo, teóricamente se puede mostrar que bajo unas ciertas condiciones ésta aparece. Esto muestra que la noción de conductancia térmica debe ser reconsiderada a muy bajas escalas.. B. Temperatura en la escala nanométrica La temperatura está relacionada con el promedio de energía de un sistema de. partículas. Esta definición es para un sistema en equilibrio y, con las debidas restricciones, sirve igualmente para sistemas nanométricos; pero nos interesa el transporte de calor en estos sistemas [5]. ¿Puede entonces el concepto de temperatura, que es un concepto de equilibrio, ser usado en un proceso fuera del equilibrio como lo es el flujo de calor? La respuesta es positiva para sistemas macroscópicos porque en cada región del espacio es posible definir una temperatura local, así por ejemplo se encuentra que el flujo de calor es proporcional a ∇T como en la ecuación (1). La pregunta es entonces si en una longitud de unos cuantos nanómetros, como por ejemplo en una unión que conecta dos reservorios de calor A y B como en la Fig. 1, ¿es posible definir aún una temperatura ya que se trata de un sistema con pocas partículas?. Fig. 1 Consideración conceptual de la conductividad térmica.. 6.

(7) En algunos casos ésta es tomada como el promedio de las dos fuentes de calor. El problema es entonces sobre qué tan pequeña puede ser una región para poder definir una temperatura local.. C. Teoría de Landauer - Quantum de conductividad térmica En una red cristalina los modos de vibración asociados se pueden ver como. paquetes de energía, los fonones. Así, gracias a la cuantización de ondas acústicas, el problema de transporte térmico en una red equivale a analizar la dinámica fonónica. La teoría de Landauer describe la conductividad térmica basándose principalmente en los siguientes conceptos: la probabilidad de transmisión, que está relacionada con la facilidad que tienen los fonones de viajar a través del medio (canal); el comportamiento balístico, que es el caso ideal de transmisión con coeficiente igual a uno; y, las reflexiones en los contactos entre el canal y los reservorios que influyen sobre el coeficiente de transmisión. Según estos conceptos, cuando los fonones pueden propagarse en un medio sin dispersarse, hablaremos entonces de fonones balísticos. Esta teoría originalmente describió el comportamiento del análogo eléctrico [8]. Considerando entonces un canal unidimensional (de unos cuantos nm2 de área transversal) en un régimen de fonones balísticos, la conductancia térmica estaría cuantizada con un quantum igual a π 2 k B2T / 3h donde kB es la constante de Boltzmann, h la constante de Planck y T el promedio de temperatura de los reservorios. Como se mencionó antes, este efecto no era de esperarse de la ecuación (1); nuevamente en su análogo eléctrico ocurre lo mismo, para el caso unidimensional balístico el quantum de conductancia eléctrica es. e 2 / h . Para entender el origen del quantum de conductancia térmica, se comienza con la perspectiva de Landauer mencionada [6,7] que toma el flujo de energía como ∞. dk hωα (k )vα (k ) (η B − η A ) ζ α (k ) Q& = ∑ ∫ α 0 2π. (3). donde ωα (k ) es la frecuencia del modo α, vα (k ) su velocidad, ς α (k ) el coeficiente de. (. ). transmisión de fonones a través del canal unidimensional y ηi (ω ) = 1/ e hω / kBTi − 1. 7. la.

(8) distribución térmica de fonones en los reservorios. Esta ecuación muestra el flujo de energía entre dos reservorios, como en la Fig. 1, medido en fonones (quantum de calor). Teniendo. vα (k ) = ∂ωα / ∂k. y. la. densidad. de. estados. unidimensional. g ( ωα ) = ∂k / ∂ωα , se puede reescribir la ecuación (3) como 1 Q& = 2π. ∞. ∑ ∫ α ω α. d ω hω [η B (ω ) − η A (ω ) ] ς α (ω ). (4). (0). además, puesto que κ = Q& / ∆T con ∆T = TB − TA , se tiene que [8]. κ=. 1 2π. Nα ' ∞ ⎧⎪ Nα ∞ ⎫⎪ ⎛ η B (ω ) − η A (ω ) ⎞ ⎛ η B (ω ) − η A (ω ) ⎞ + ω ω ς ( ω ) ω ω ς ( ω ) d h d h ⎨∑ ∫ ⎬ (5) ∑ α ' ⎜ ⎟ α ⎜ ⎟ ∫ ∆ ∆ T T ⎝ ⎠ ⎝ ⎠ α α ' ωα ' ( 0) ⎩⎪ 0 ⎭⎪. donde se han separado los modos con corte en cero, ωα ( 0 ) = 0 , y en cortes diferente de cero ωα ' ( 0 ) ≠ 0 . Nα es el número de modos. Asumiendo entonces ς (ω ) = 1 , es decir, la condición de transporte balístico, se tiene entonces que. κ= donde. k B2π 2 ⎛ TA + TB ⎜ 3h ⎝ 2 X ( A ,B )α ' =. hωα ' ( 0 ) k BT( A ,B ). k B2 ⎞ N + ⎟ α h ⎠. ⎧π 2 ⎛ TA + TB ⎨ ⎜ ∑ 2 α ⎩ 3 ⎝ Nα. ⎫ ⎞ 1 ⎡ 2 X Bα ' X Aα ' 2 ⎤ ⎬ (6) T di log e T di log e − B A ⎟+ ⎦ ⎠ ∆T ⎣ ⎭. (. ). (. ). , Nα es el número de modos fonónicos y di log ( x ) es la función x. dilogarítmica dada por. ln t. ∫ 1 − t dt . De aquí se obtiene que para sistemas unidimensionales, el 1. quantum de conductancia térmica está dado por κ0. =. k B2π 2 T +T T , con T = A B que es el 3h 2. objeto de nuestro estudio. Nótese que este “quantum” depende de la temperatura, lo que implicaría que al cambiar ésta última, el quantum cambiaría, mientras que en el análogo eléctrico el quantum sólo depende de constantes universales. La dependencia de la temperatura implica el efecto de muchos cuerpos. El quantum de conductividad térmica también viene con un factor impuesto por la cantidad de modos fonónicos (este hecho se observará en la medición del quantum).. 8.

(9) D. Coeficientes de transmisión Siguiendo con la consideración de canales unidimensionales, se considera también. el acoplamiento geométrico del flujo de fonones entre dos reservorios de calor. Este problema muestra la importancia de considerar cómo es el acoplamiento de los fonones a través de una frontera; este hecho es fundamental en la geometría de fabricación de un dispositivo capaz de detectar el quantum de conductancia térmica como se verá en el capítulo II. En canales unidimensionales donde el área transversal A(x) es mucho menor que la longitud del canal (en la dirección x), se puede considerar el transporte sólo por modos longitudinales; de esta manera, se considera la ecuación de movimiento de una onda plana como ∂ 2u 1 ∂A ( x ) ∂u ( x ) 1 ∂ 2 u + = 2 2 ∂x 2 A ( x ) ∂x ∂x vl ∂t. (7). donde, vl es la velocidad del modo longitudinal. Esta ecuación, aunque presenta una forma lineal en u(x), tiene una dependencia adicional impuesta por el área A(x) que incorpora las condiciones de frontera y modifica a su vez la solución de la ecuación porque se resuelve para cada geometría, es decir, diferentes A(x). Resolviendo esta ecuación con las convenientes condiciones de frontera (continuidad de las velocidades de los fonones) para diferentes tipos de áreas transversales, se obtienen diferentes valores para el coeficiente de transmisión. En la Fig. 2, la curva sólida corresponde a los valores del coeficiente para la geometría cónica (dibujo A) y la curva punteada a la geometría catenoidal finita (dibujo B). El coeficiente de transmisión para el catenoide infinito (dibujo C) toma un valor constante de 1 (línea horizontal en la parte superior de la figura); esto quiere decir que de las tres geometrías el que presenta mejor transmitividad es el catenoide infinito. Nótese que este último recibe su nombre porque sus extremos se acoplan directamente a los reservorios sin pasar por una zona recta como en las otras dos geometrías.. 9.

(10) Fig. 2. Coeficiente de transmisión para canales con diferentes geometrías [8].. Con esta discusión se han presentado algunos de los principales aspectos a tenerse en cuenta cuando se quiere estudiar la conductividad térmica en nanoestructuras. La derivación presentada solamente es válida para una dimensión (1D). La unidimensionalidad es entonces uno de los requerimientos fundamentales para fabricar dispositivos que puedan medir el quantum. Otro requerimiento importante es el adecuado diseño geométrico de los canales que define el acoplamiento de fonones 1D con las superficies planas (reservorios).. 10.

(11) Capítulo II Medición del quantum de conductividad térmica Consideramos en este capítulo una nanoestructura que permite estudiar la física de los fonones en canales unidimensionales y que trae como consecuencia la posibilidad de detectar el quantum de conductancia térmica [1,2]. A. Montaje experimental El montaje experimental de Roukes se muestra en la Fig. 3(a); es un. nanocalorímetro, dispositivo que permite medir el flujo de calor en nanoestructuras con capacidades caloríficas muy pequeñas debido a las bajas energías a las que se opera. Consiste de una cavidad fonónica ubicada en el centro hecha en GaAs intrínseco; cuatro puentes largos con sección transversal rectangular que soportan la cavidad y proveen el acoplamiento fonónico muy débil al entorno; dos transductores hechos de GaAs dopado sobre la cavidad, que contienen un gas de electrones de baja densidad, los cuales se encargan de convertir la señal de energía térmica en una señal eléctrica como se mostrará más adelante; y, cables superconductores de niobio (Nb) colocados sobre los puentes que van desde los transductores a contactos eléctricos grandes que están ligados al sustrato. Las secciones transversales de los puentes son delgadas, comparables o más pequeñas que la longitud de onda del fonón dominante a las temperaturas del experimento [1]. La parte del montaje que corresponde al sistema de medición se describe en el capítulo III.. 11.

(12) Los puentes en este experimento sirven como guías de onda para los fonones que salen de la cavidad. Como se mencionó en el capítulo I, la geometría de estas guías aporta una característica fundamental en la manera como los fonones se acoplan con la cavidad y con los contactos. Puesto que aplicando una forma catenoidal infinita se obtiene el mejor coeficiente de transmisión, se cambió la geometría a la presentada en la Fig. 3(b).. (a). (b) Fig. 3. Modelo experimental de Roukes: (a) puentes con forma rectangular [1] y (b) puentes con forma catenoidal infinita [2].. Se utilizan dos transductores, uno como resistencia para generar calor y otro como termómetro. Los superconductores utilizados (Nb) sirven como contacto eléctrico entre la cavidad y los soportes porque, como se muestra en la Fig. 4, por debajo de Tc su capacidad calorífica no es de consideración. Así, para medir entonces conductancia térmica se necesita aplicar una corriente térmica a través de las guías y registrar una diferencia de temperatura en los extremos.. 12.

(13) B. Capacidad calorífica en este dispositivo Cuando hablamos de capacidad calorífica hacemos referencia a la cantidad de calor. necesaria para subir la temperatura de un sistema en una cierta cantidad. Las principales contribuciones a la capacidad calorífica provenientes de los grados de libertad independientes del sistema son: la capacidad calorífica electrónica de los dos transductores formados por los gases electrónicos de baja densidad, la capacidad calorífica de los fonones de la cavidad y la capacidad calorífica dada por excitaciones de cuasiparticula dentro de los alambres de Nb debajo de Tc. A 10 mK la energía promedio de un fonón es de 0.9µeV. La sensibilidad de energía del nanocalorímetro es de 14neV. El intercambio de energía entre el calorímetro y su vecindad se refleja en el cambio de temperatura. Fig. 4. Componentes de la capacidad calorífica del primer dispositivo implementado por Roukes [1].. La capacidad calorífica electrónica, aportada por los gases electrónicos de baja densidad de los transductores, se puede aproximar a una dependencia lineal en la temperatura puesto que los transductores se pueden ver como gases de electrones desordenados tridimensionales. Para la capacidad calorífica fonónica se puede asumir que la dispersión de fonones en la cavidad es lineal porque sólo los modos con vector de onda muy pequeño mantienen números de ocupación finitos; por esta razón se puede aplicar el modelo de Debye [1]. 13.

(14) En la aproximación de Debye la velocidad del sonido es constante y su relación de dispersión es ω = vK; la densidad de estados de fonones es proporcional a ω2/v3. El modelo de Debye no permite modos con vector de onda más grande que KD = ωD3/v con ωD3 = 6π2v3N/V. A T < ΘD el transporte térmico está limitado por la dispersión en la frontera. Este cálculo nos brinda una cota para el valor de la capacidad calorífica fonónica; su dependencia se presenta en la Fig. 4. En un nanocalorímetro en el cual la dispersión de fonones superficiales es especular, estimar el tiempo de vida de los fonones es complicado. En este caso depende de los detalles del acoplamiento entre el calorímetro y la vecindad. La capacidad calorífica de los superconductores, considerando la teoría BCS que describe al sistema superconductor en términos de pares de Cooper y caracteriza el sistema con un gap ∆ típico del material, decae exponencialmente por debajo de Tc, de acuerdo a la siguiente ecuación 1/ 2. ⎛π ⎞ CS (T ) = 3Nk B ⎜ ⎟ ⎝2⎠. 3/ 2. ∆ ⎛ ∆ ⎞ ⎜ ⎟ ε F ⎝ k BT ⎠. ⎛ −∆ ⎞ exp ⎜ ⎟. ⎝ k BT ⎠. (8). como se muestra en la Fig. 4. En este caso, Tc = 9.5ºK para el niobio. C. Conteo de fonones Contar un fonón requiere destruirlo después de su llegada a la cavidad por. interacción electrón-fonón entre la cavidad y el transductor. Este proceso crea un electrón caliente en el transductor. Luego, la dispersión electrón-electrón actúa dentro de los transductores para retermalizar los portadores dando una temperatura electrónica nueva ligeramente más alta. Esto aumenta la magnitud de las fluctuaciones de la densidad electrónica que conlleva un ruido de Nyquist mayor, el cual debe ser leído por el SQUID. El ruido de Nyquist (Johnson-Nyquist) hace referencia a las fluctuaciones en la corriente eléctrica en un material que ocurren sin necesidad de aplicar un voltaje debido al movimiento térmico aleatorio de los portadores de carga. El principio fundamental para el conteo de fonones se basa entonces en la aniquilación de los mismos; por lo tanto, para la detección de una señal con la información de un evento, debe cumplirse la siguiente condición:. τ tot < Γ pe < Γ ee 14. (9).

(15) Fig. 5. Esquema del conteo de fonones [1].. donde,. τ tot : tasa de llegada de fonones a la cavidad, Γ pe : tasa de aniquilación dentro de la cavidad, y. Γ ee : tasa de termalización para electrones calientes. Esta secuencia de eventos culmina con el conteo de fonones; las tasas deben tener la proporción correcta: la tasa de llegada de fonones debe ser menor que la tasa de aniquilación dentro de la cavidad y esta última tiene que ser pequeña comparada con la tasa de termalización para electrones calientes dentro del transductor. Finalmente el tiempo de integración medido debe ser menor que el tiempo de vida del fonón [1]. La condición presentada se ilustra en la Fig. 5 y manifiesta la necesidad de discriminar claramente la llegada de un fonón para proceder a su detección uno a uno. Si bien con el primer montaje (ver Fig. 3.(a)) no se logró medir el quantum de conductancia térmica, con el segundo, cuyos puentes tienen forma de catenoides infinitos, sí se consiguió como se muestra en la Fig. 6.. 15.

(16) Fig. 6. Resultado de la medición del quantum de conductancia térmica con el diseño del montaje correspondiente a la Fig. 1 (a) [2].. En esta gráfica se nota un comportamiento como T3 para T > 0.8K y un cambio a dependencia lineal para T < 0.8K justo cuando la longitud de onda del fonón térmico es de 380nm [2]. Se observa entonces que la conductancia térmica efectivamente alcanza el valor predicho de 16κ0 (con 4 modos por canal y cuatro canales – Fig. 3(b)) cuando se tiene el acoplamiento geométrico adecuado y el comportamiento balístico de los fonones.. 16.

(17) Capítulo III Medición en bajas temperaturas: fabricación de un SQUID dc El montaje experimental mostrado en el capítulo II tiene como factor crítico su medición. Esto es debido a que la potencia necesaria para el funcionamiento de un termómetro que pueda registrar las temperaturas del dispositivo, está muy limitada por el débil acoplamiento entre el gas de electrones y la red. Una estimación de qué tanta potencia puede ser disipada al gas de electrones estaría dada según Roukes et al. [2] por Q& = ΩΣ ( Te5 − Tp5 ) = 10 −16W. (10). donde Ω = 0.1 µm3 es el volumen del gas, Σ = 2×109 W/m3K5 es la constante de acoplamiento electrón-fonón, Te = 50 mK es la temperatura del gas de electrones y Tp = 0 K es de manera aproximada la temperatura de la red. A. Sistema de medición en el dispositivo de Roukes La solución a este problema se basa en utilizar una serie de SQUIDs dc, para medir. la temperatura de una resistencia. Estos se incorporan a un circuito superconductor con la resistencia para amplificar el ruido de Nyquist que genera. En la Fig. 7 se muestra el sistema de medición y calentamiento utilizado por Roukes [3] que consiste en tres partes fundamentalmente. La primera etapa, es una interfase con la corriente aplicada desde afuera de la muestra (ubicada en la parte superior de la gráfica) 17.

(18) que consiste en una serie de filtros que eliminan la radiación térmica emitida por las resistencias; los dos primeros filtros F5 y F4 absorben la radiación a 300K y los filtros F3 y F2 absorben la radiación a 0.7K. La segunda etapa, mide la corriente aplicada a la muestra (ubicada en la parte izquierda), consiste en un transformador T2 que amplifica el ruido térmico en uno de los transductores (el de calentamiento) y un SQUID, SQ3, que recoge la señal medida en forma de corriente (puesto que no se le aplica un voltaje, se obtiene la señal en forma de corriente, de aquí el hecho que sean SQUIDs dc). La tercera etapa, mide la temperatura conectada a uno de los transductores sobre la muestra (ubicada en la parte derecha). Esta es la etapa de nuestro interés. El sistema de operación es similar al descrito para la etapa 2 pero ahora con T1 y SQ1, además tiene un filtro F1 que absorbe la radiación de Josephson (análogo a la radiación térmica en las resistencias comunes) y las fluctuaciones de corriente en las resistencias en paralelo (véase Fig. 9 (a)) de los SQUIDs utilizados. En esta etapa también se usa un SQUID SQ2 para amplificar mejor el ruido de baja frecuencia.. Fig. 7. Sistema de medición del dispositivo de Roukes [3].. Dada la importancia del SQUID dc en las mediciones de los efectos que hemos discutido hasta ahora, quisimos abordar una experiencia práctica que permitiera experimentar con un proceso de bajas temperaturas, para ello fabricamos un SQUID dc y caracterizamos sus propiedades superconductoras. Durante el desarrollo de este objetivo se fabricaron varias muestras de tipos Superconductor-constricción-Superconductor (S-c-S) y Superconductor-Normal-Superconductor (S-N-S); algunas de ellas se deterioraron en los procedimientos y en otras se tuvo éxito; por esta razón se presenta, en particular, el proceso de fabricación completo de un SQUID dc tipo S-c-S y la caracterización de un SQUID. 18.

(19) S-N-S. Este proceso trajo consigo la adquisición de habilidades en cuanto a la fabricación del dispositivo, así como en el proceso de medición a bajas temperaturas. Por esta razón se presenta ahora el desarrollo de este dispositivo fundamental de medición. Se enfatiza que el proceso de fabricación de este SQUID dc no pretende lograr mediciones a bajas temperaturas, como las discutidas hasta este punto en el experimento de Roukes, sino diseñar y caracterizar el dispositivo. B. Conceptos sobre el SQUID dc El principio fundamental del SQUID es el efecto Josephson. Este efecto, propuesto. en 1962 por B. D. Josephson [12], predice que a través de dos electrodos superconductores separados por una barrera aislante delgada (juntura) debe fluir una corriente superconductora, sin aplicar voltaje, dada por I s = I c sin ϕ ,. (11). donde I c es la máxima corriente que puede pasar a través de la juntura y ϕ = θ 2 − θ1 es la diferencia de fase de la función de onda macroscópica ψ i = ρi eθi ; i = 1, 2 a cada lado de la. misma (ver Fig. 8). Además, si se aplica un voltaje a través de la juntura, la dinámica de la diferencia de fase estará dada por dϕ 2eV = . h dt. (12). Esto permite predecir el comportamiento característico de estas junturas: si no se aplica voltaje se obtiene una corriente (efecto dc) como se acaba de mencionar, y si se aplica un voltaje constante, de la ecuación (12) se obtiene una corriente alterna, dada por I s = I c sin ( ω J t + ϕ ). con ω J =. 2e (efecto ac). h. 19. (13).

(20) Superconductor. Superconductor. ψ1. ψ2. Aislante. Fig. 8. Juntura Josephson.. Este efecto, que puede ser visto como el tunelamiento de pares a través de una barrera, se observa en diferentes materiales de ésta (no sólo aislante) permitiendo clasificar las junturas de acuerdo al material de dicha barrera. Así, se tienen tres tipos de junturas: SI-S, S-N-S y S-c-S, donde hacemos referencia a los tres materiales ubicados como en la Fig. 8 siendo ‘S’ superconductor, ‘I’ aislante, ‘N’ metal normal y ‘c’ constricción. Este último tipo, S-c-S, consiste en reemplazar la capa de aislante de la Fig. 8 por una unión muy pequeña del mismo material superconductor. El diagrama eléctrico de una juntura Josephson se describe mediante el modelo RCSJ (Resistively and Capacitively Shunted Junction) de la Fig. 9 (a). Los SQUIDs (Superconducting QUantum Interference Devices) son dispositivos basados en el principio de interferencia cuántica mencionado y consisten en dos junturas Josephson conectadas en paralelo Fig. 9 (b)).. (a). (b). Fig. 9. (a) Modelo RCSJ de una juntura Josephson, (b) SQUID.. Si dentro del área del lazo del SQUID pasa un flujo magnético Ф, la corriente máxima que pasa por el SQUID estará dada por. 20.

(21) ⎛ πΦ ⎞ I m = 2 I c cos ⎜ ⎟ ⎝ Φ0 ⎠. (12). donde I c es la corriente que pasa por cada lazo y Ф0 es el quantum de flujo magnético, Φ0 =. hc . 2e. Para ilustrar la naturaleza de este quantum consideremos un anillo superconductor con un área interior determinada. Si el área en consideración está hecha de un material superconductor, el flujo magnético que lo atraviesa será cero puesto que las corrientes superconductoras en el material fluyen de manera tal que se expelen los campos magnéticos al interior del superconductor (efecto Meissner). Sin embargo, un flujo magnético diferente de cero puede obtenerse si el área interior es un material norma; en este caso no habrán corrientes superconductoras al interior del anillo por lo que el campo magnético puede pasar a través de él. Estas corrientes en la frontera se organizarán de tal forma que el flujo magnético a través del anillo esté cuantizado en unidades de Φ0. La respuesta de corriente de la ecuación (12) mostrada en la Fig. 10, ilustra la capacidad que tiene el SQUID para medir flujos magnéticos extremadamente pequeños.. Fig. 10. Patrón de interferencia obtenida en un SQUID sin el efecto de juntura extendida.. La gráfica de la Fig. 10 muestra el caso ideal donde no se considera el efecto del flujo magnético sobre los electrodos de las junturas (efecto de juntura extendida). Si éste es tenido en cuenta, la respuesta será, ⎛ πΦ ⎞ sin ⎜ ⎟ Φ0 ⎠ ⎝ I m = Ic πΦ Φ0 como se ilustra en la Fig. 11.. 21. (13).

(22) Fig. 11. Patrón de interferencia obtenida en un SQUID considerando el efecto de juntura extendida.. En conclusión, un SQUID real presenta una superposición de efectos, el del flujo al interior del área del lazo y el efecto del flujo magnético atravesando el material de la juntura, lo que modula el comportamiento del primer efecto (es decir, no se vería en la respuesta del SQUID un patrón uniforme como el de la Fig. 10). C. Diseño del SQUID dc El SQUID se diseñó del tipo S-c-S por ser más práctico en la fabricación con. respecto a los otros tipos. En éste, solamente es necesario tener control sobre una capa de metal (que se vuelve superconductor al bajar la temperatura) mientras en los otros hay que además tener un estricto control sobre el grosor de la capa entre las junturas (aislante o metal normal). Escogido el tipo de SQUID, se decidió implementar una constricción de 200nm por ser esta distancia menor a la longitud de coherencia del plomo (del orden de 300nm); este hecho se requiere para el funcionamiento del SQUID S-c-S [19]; no se tomó esta constricción más pequeña porque el microscopio utilizado fabricaba muestras bien definidas hasta longitudes del orden de 100nm (por sí mismo, una constricción de 200nm exigía mucho cuidado por lo que fue uno de los principales retos de fabricación). Se fabricaron constricciones de diferentes longitudes; se presenta a continuación la muestra para 100µm. El SQUID se diseñó entonces con un área interior de 100µm2 para mantener una relación suficiente con el tamaño de la constricción y las junturas. Para poder caracterizar el SQUID que queríamos fabricar, era necesario diseñar junto con él una serie de pads que nos permitieran medir voltaje y aplicar corrientes. Por lo tanto se decidió hacer un diseño como el que se muestra en la Fig. 12 donde se presentan las dimensiones mencionadas. 22.

(23) V1. V2. I1. I2. P1. P2. 10µm. 16µm. 1µm. 30µm. Fig. 12. Diseño. Dimensiones del dispositivo.. Los pads V1, V2 permitirían medir voltaje sobre los extremos del SQUID, los pads I1, I2 permitirían aplicar una corriente a través del SQUID y P1, P2 permitirían aplicar una corriente de prueba. Estos últimos se implementaron únicamente para que después de fabricado el dispositivo se pudieran aplicar corrientes de prueba que podrían inducir campos magnéticos dentro del SQUID; en la caracterización no se usaron por lo tanto los pads P1, P2.. 23.

(24) D. Proceso de fabricación Como material superconductor utilizamos plomo (Tc = 7.2ºK) depositado sobre un. sustrato de silicio. En el proceso de fabricación se utilizaron •. Scanning Electron Microscope (SEM) Philips XL-30. •. Cámara de sputtering (argón). •. Horno de plasma de argón. •. Rotador de muestras (esparcir uniformemente la resina). •. Calentador (muestra). Los siguientes fueron los pasos en el proceso de fabricación: 1° Preparación del sustrato de silicio. •. Preparación de un cristal de silicio de 100 mm2.. •. Limpiado en horno de plasma de argón. 2° Deposición de la resina. •. Resina PMMA* (Poly methyl methacrylate) sobre el silicio (A). •. Spinning (4000 RPM). •. Calentado sobre platina (180ºC, 1min). 3° Proceso de litografía electrónica. •. Diseño del dispositivo mediante herramienta CAD. •. Ataque electrónico sobre la resina (B). •. Revelado eliminación de la resina atacada (C). 4° Evaporación de Pb (~140nm) (D) 5° Eliminación final de la resina residual (acetona) (E). *Previamente se utilizó una técnica bicapa de PMMA+MMA, para facilitar el limpiado final de la resina, pero no obtuvimos buenos resultados.. 24.

(25) Fig. 13. Proceso de fabricación del SQUID dc.. Al principio se realizó todo el proceso sobre una muestra completa (SQUID, caminos, pads), sin embargo, las primeras muestras no fueron exitosas. Algunas veces alguna impureza en el plomo depositado deterioraba el canal, otras veces la constricción simplemente se rompía cerca de un extremo de una juntura. Se decidió después utilizar una sola resina (PMMA) y los resultados mejoraron: los bordes en el diseño eran ahora más exactos. Sin embargo, aún cuando la constricción mejoró, a veces se seguían rompiendo las constricciones: el proceso tenía que ser sumamente cuidadoso, cualquier impureza en el proceso deterioraría la muestra. Se decidió entonces cambiar la estrategia de fabricación. Para empezar, en lugar de realizar el proceso litográfico para el diseño completo, que implicaba mucho más tiempo en el proceso litográfico (muchos barridos del haz de electrones), se decidió hacer entonces varios SQUIDs en una sola litografía y luego mirar al microscopio para escoger el de mejor terminación. A continuación se presentan las fotografías obtenidas con el microscopio electrónico. El resultado final se muestra y se discute en las Fig. 17-23. 25.

(26) Fig. 14 Resultado de los primeros ensayos al aplicar doble capa de resina.. En la Fig. 14 se observa el efecto de aplicar doble resina sobre el sustrato. Al efectuar el revelado, los bordes del SQUID se degradaban haciendo que el ancho efectivo de la constricción se aumentara. Esta fotografía es una de las primeras muestras que no sirvió vista al microscopio, luego de depositar el plomo.. Fig. 15. Imagen del dispositivo completo luego de haber depositado el plomo. Esta fue una de las primeras muestras. Nótese la proporción del área del SQUID con respecto a todo el dispositivo.. En la Fig. 15 se aprecia la proporción del tamaño que se buscaba para el dispositivo con respecto al tamaño del SQUID; los tamaños de los pads permitirían soldar contactos eléctricos (hilos de oro) para aplicar o medir señales. Nuevamente esta foto se tomó sobre una muestra después de haber depositado el plomo.. 26.

(27) Fig. 16. Imagen del SQUID dc luego de haber depositado el plomo.. La Fig. 16 presenta una de las primeras muestras de la serie de SQUIDs observadas al microscopio electrónico luego de aplicar el plomo sobre él y sin haber hecho el revelado de la resina. Se observa un particular brillo en los bordes porque allí las reflexiones del haz de electrones cambian con respecto a cualquier sector plano de la muestra.. Fig. 17. SQUID dc definitivo. Fotos tomadas con el SEM XL30 con diferentes resoluciones.. La Fig. 17 muestra el SQUID definitivo. Nótese que los bordes, resultado de la litografía, son muy limpios y la constricción está bien definida. Un acercamiento a ella se observa en la Fig. 18.. 27.

(28) Fig. 18. Constricción del SQUID dc.. En la Fig. 18, se nota claramente la definición de la constricción. Nótese la diferencia en las texturas de los materiales: el plomo con bastante rugosidad y el sustrato de silicio bastante uniforme. En la Fig. 19, se muestra el dispositivo final, después de todo el proceso de fabricación. Las Figs. 20 a 23 muestra el detalle de la muestra fabricada.. Fig. 19. Dispositivo final. Puede observarse la serie de SQUIDS que se fabricaron de acuerdo a la estrategia de fabricación que se trabajó.. En la Fig. 19 se puede notar una serie de SQUIDs horizontalmente; sobre el que se escogió se hizo una segunda litografía del resto del dispositivo (caminos y pads).. 28.

(29) Fig. 20. Parte central del dispositivo.. En las Figs. 20 y 21 puede notarse un detalle durante el proceso. El rectángulo gris que rodea al SQUID está levemente marcado con respecto al resto del sustrato; esto se debió a que por unos cuantos minutos se “observó” esa zona con el microscopio, es decir, se mantuvo el haz de electrones sobre la misma desgastando allí un poco más el sustrato.. Fig. 21. Parte central. Imagen con rotación del plato del SEM XL30.. 29.

(30) Fig. 22. SQUID dc. Imagen con rotación del plato del SEM XL30.. Fig. 23. Constricción. Imagen con rotación del plato del SEM XL30.. Con estos resultados se ha logrado entonces fabricar el dispositivo con las dimensiones previstas en el diseño y con terminaciones bastante limpias (libres de impurezas) y bien definidas como se muestra en las figuras.. 30.

(31) E. Caracterización Una vez obtenida la muestra con las características deseadas se procedió a bajar su. temperatura para poder caracterizarla. Para ello, se soldaron hilos de oro a los pads y se adaptó el dispositivo a un tubo para luego sumergirse la muestra dentro de un tanque de helio donde se bajaba su temperatura hasta cerca de los 2ºK. De esta manera, se operaba el SQUID con el plomo en estado superconductor; como se muestra en la Fig. 24 se observó la transición muy cercana a la temperatura crítica, Tc = 7.2ºK del plomo.. Fig. 24. Medición. Se observa la transición superconductora del plomo.. 31.

(32) La muestra se sometió a diferentes campos magnéticos caracterizados por Ф/Ф0 y se le aplicaron diferentes corrientes (Iext). Se observó que para diferentes valores de flujo magnético las respuestas de voltaje contra corriente se encuentran contenidas entre las dos curvas de la Fig.25.. Fig. 25. Medición V(V) vs. I(A).. 32.

(33) En la Fig. 26 se muestra la dependencia del voltaje normalizado a Iext (corriente externa aplicada al SQUID) con respecto al campo, lo que coincide con la respuesta esperada según la Fig. 10 (nótese que en cada valor entero de flujo magnético la corriente es máxima y el voltaje es mínimo). Para esta gráfica se están aplicando corrientes (Iext) de 150µA (curva del extremo inferior) hasta 310µA (curva del extremo superior) y se obtienen voltajes en el rango de 1.5 a 5mV con flujos magnéticos perpendiculares a la muestra entre 0 y 2Ф0 en ambas direcciones. Se puede comprobar con esta gráfica que efectivamente el SQUID permite tener una alta sensibilidad a las mediciones de campos magnéticos muy débiles (dados por unos pocos quanta de flujo magnético) porque permite registrar cambios de corriente o voltaje en ellos; la medición de estos campos se puede sintonizar variando la corriente aplicada. Nótese que para un valor fijo de corriente, el voltaje varía en un cierto rango tomando valores dependiendo del flujo magnético; esto coincide con la gráfica de la Fig. 25 donde para una corriente fija (una línea vertical) los valores de voltaje se encuentran entre un rango de oscilación cada Ф0.. Fig. 26. Salida de voltaje normalizado a Iext. La curva del extremo inferior corresponde a Iext = 150µA, las siguientes curvas vana aumentando cada 40 µA. La del extremo superior corresponde a Iext = 310µA.. 33.

(34) Finalmente, en la Fig. 27 se observa el efecto de juntura extendida puesto que la curva de salida descrita anteriormente está modulada por el efecto predominante del flujo magnético dentro del lazo, por ello la inclinación de las curvas.. Fig. 27. Medición. Curva característica de salida como función del flujo aplicado.. La fabricación de SQUIDs del tipo S-c-S presenta como principal ventaja el trabajar sólo con un material, eventualmente con sólo un proceso litográfico. Una desventaja de fabricar de manera aislada un SQUID (de dimensiones ajustadas al del dispositivo de Roukes) es que si se pretende hacer mediciones del orden de mK, los efectos de ruido térmico inducidos en los caminos eléctricos para adaptar el SQUID al sistema serían muy grandes e inducirían a mediciones erróneas. Por lo tanto, un sistema de medición tal que pudiera medir efectos de este tipo, debe diseñarse conjuntamente con la muestra para satisfacer las exigencias de sensibilidad en la medición de temperatura.. 34.

(35) De la discusión presentada, se observa que la medición del quantum de conductividad térmica es posible con el uso de nanoestructuras diseñadas para acoplamiento térmico muy bajo y con sistemas de medición muy precisos que no alteren térmicamente al sistema. Con este trabajo, y adquirida la experiencia de fabricación y medición, se amplían perspectivas de diseños de sistemas de medición completos, aún sin ser en una escala tan baja como la del dispositivo de Roukes.. 35.

(36) Conclusiones Se estudió la nanocalorimetría, como una técnica que permite investigar fenómenos de la física fundamental usando la dinámica térmica de los sólidos de dimensionalidad reducida. Con ella se pueden abordar temperaturas de los mK y energías del orden de neV. Se discutió el experimento propuesto por Roukes [1,2], el cual permitió medir el quantum de conductancia térmica como se muestra en la Fig. 6, una vez encontrada la geometría apropiada para el acoplamiento de los fonones 1D con los reservorios. Se fabricó y caracterizó un SQUID dc por ser este un dispositivo fundamental en las mediciones a bajas temperaturas. El SQUID puede trabajar como un magnetómetro por convertir señales de flujo magnético en señales de voltaje, y como detector de señales de corriente muy pequeñas. Este dispositivo presenta ventajas sobre otras opciones (como resistencias de medición, termocuplas, etc.) porque su carácter superconductor no afecta notablemente la capacidad calorífica de un sistema El dispositivo fabricado tiene un área interior de 100µm2 y una constricción de 200nm de grosor. Se obtuvieron respuestas de voltaje entre 1.5mV y 5mV para corrientes aplicadas entre 150 y 310µA con flujos magnéticos perpendiculares a la muestra entre 0 y 2Ф0 en ambas direcciones. Sus características superconductoras fueron verificadas y permitió adquirir destrezas en el proceso de fabricación y medición en bajas temperaturas. Se verificó también que para flujos ultra-débiles, del orden de unos pocos Ф0’s, es posible registrar cambios muy pequeños de voltaje y/o corriente, lo que aporta una ventaja única del SQUID en la medición de campos magnéticos muy pequeños. Una perspectiva del dispositivo fabricado es utilizar en un futuro los pads P1 y P2 que no fueron usados en la caracterización presentada en este trabajo. Ellos aportarían 36.

(37) información de mediciones con un campo magnético inducido por el camino eléctrico que los une. La experiencia ganada con la fabricación del SQUID abre la posibilidad de nuevos diseños de SQUIDs dc que sirvan para mediciones a escalas nanométricas.. 37.

(38) Agradecimientos Agradecemos la valiosa colaboración del Centro Atómico Bariloche en donde se realizó el trabajo experimental. En particular la dirección de los monitores Hernán Pastoriza y Sebastián Reparáz quienes dedicaron mucho tiempo extra para lograr la elaboración del SQUID. También agradecemos a la Universidad de los Andes, en especial al Departamento de Física, por su colaboración en la financiación de la estadía en Argentina en el Laboratorio de Bajas Temperaturas.. 38.

(39) Anexo. 39.

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(41) Certificado: Laboratorio Bajas Temperaturas Centro Atómico Bariloche. 40.

(42) Bibliografía [1] M. L. Roukes. “Yoctocalorimetry: phonon counting in nanostructures”, Physica B, 263-264 (1999)1-15. [2] K. Schwab, J. L. Arlett, J. M. Worlock, M. L. Roukes. “Thermal conductance through discrete quantum channels”, Physica E, 9, 60-68, 2001. [3] K. Schwab, E. A. Henrksen, J. M. Worlock and M. L. Roukes. “Measurement of the quantum of thermal conductance”, Nature, 404, pp. 974-977, 2000. [4] A. N. Cleland, D. R. Schmidt and C. S. Yung. “Thermal conductance of nanostructured phononic crystals”, Phys. Rev. B., 64, 172301 (2000). [5] D. G. Cahill, W. K. Ford, G. D. Mahan, A. Majumdar, H. J. Maris, R. Merlin and S. Phillpot. “Nanoscale thermal transport”, J. Appl. Phys., 93, 2 (2003). [6] R. Landauer, IBM J. Res. Dev. 1, 223 (1957). [7] M. Büttiker, Phys. Rev. Lett. 57, 1761 (1986). [8] L. G. C. Rego and G. Kirczenow. “Quantized Thermal Conductance of Dielectric Quantum Wires”, Phys. Rev. Lett., 81, 1 (1998). [9] Notas de clase. Curso de Física del Sólido IB-CAB 2003, Centro Atómico Bariloche. “Coherencia cuántica en sistemas macroscópicos”, Bariloche, Argentina. Septiembre – Octubre 2003. [10] M. Tinkham, “Introduction to Superconductivity”. McGraw-Hill. Second Edition. 1996. [11] T. Van Duzer and C.W. Turner. “Principles of Superconductive Devices and Circuits”, Second Edition, Pearson Education, 1998. [12] B. D. Josephson, Phys. Lett. 1, 251 (1962); Adv. Phys. 14, 419 (1965).. 41.

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