DESARROLLO DE TÉCNICAS DE INTERROGACIÓN NEUTRÓNICA PARA LA DETECCIÓN DE SUSTANCIAS QUÍMICAS PELIGROSAS EN CONTENEDORES Autor: D´Amico, N.
Instituciones: Centro Atómico Bariloche, Instituto Balseiro, UNCUyo, CNEA. Resumen:
El presente trabajo busca lograr un aporte a los esfuerzos de las naciones por controlar los movimientos transfronterizos de sustancias químicas peligrosas, a lo que la comunidad internacional está comprometida por vía de multitud de instrumentos del derecho internacional. Utilizando un acelerador lineal de electrones y una fuente isotópica de neutrones termalizados, a través de la reacción (n,γ), es posible detectar los gammas inmediatos de las sustancias químicas de interés como ser: mercurio, cloro, cromo y cadmio.
Acorde a los rayos gammas característicos, se han seleccionado regiones de interés para cada muestra en estudio a fin de poder obtener una respuesta gamma propia de la muestra. El elemento cloro es fácilmente identificable al interactuar con neutrones térmicos, independientemente que la relación señal-ruido no se mantiene constante a través de los años. Los elementos cadmio y cromo pueden diferenciarse del fondo aplicando las regiones de interés seleccionadas, no siendo así para el caso de la muestra de mercurio. Estos resultados permiten avanzar en el desarrollo de una herramienta de confirmación aplicable a la detección de contenedores que transportan grandes volúmenes de residuos o efluentes con contenido de cloro, cadmio y cromo.
DEVELOPMENT OF NEUTRON INTERROGATION TECHNIQUES TO DETECT HAZARDOUS SUBSTANCES IN PORT CONTAINERS
Abstract
The current research seeks to achieve a contribution to the efforts to control the international borders movement of hazardous chemicals. The international community has signed a multitude of agreements to detect the illegal traffic of chemical substances. With the use of an electron linear accelerator and an isotopic source of thermal neutrons, producing a (n,γ) reaction, it possible to observe the prompt gamma decay of the chemical substances of interest like mercury, chlorine, chromium and cadmium.
According to the characteristic gamma rays, regions of interest were selected for each sample under study in order to obtain a specific gamma response of the sample. The chlorine element is easily identifiable when interacting with thermal neutrons, regardless that the signal-noise ratio is not kept constant over the years. The cadmium and chromium elements can be differentiated from the background by applying the selected regions of interest, but this is not the case for the mercury sample. These results allow progress in the development of a confirmation tool
applicable to the detection of containers carrying large volume of waste or effluent containing chlorine, cadmium and chromium.
Objetivo
Detectar el tráfico ilícito de sustancias químicas de carácter peligroso, aplicando herramientas no intrusivas que permitan identificar los gammas prompt obtenidos a partir de la reacción (n,γ) inducida por una fuente pulsada de neutrones y una fuente isotópica de Am-Be.
Procedimiento
El movimiento transfronterizo de sustancias químicas peligrosas ocasiona una gran preocupación a nivel internacional. La descarga clandestina de determinados compuestos en sitios no habilitados para tal fin, genera un impacto negativo significativo en el ambiente y por consiguiente, en la salud de los seres humanos. Entre los compuestos más utilizados en el mercado mundial y que son de sumo interés en esta investigación, se pueden citar las siguientes:
Mercurio, metal líquido que se evapora rápidamente a temperatura ambiente,
el metilato de mercurio es altamente tóxico y por su característica bioacumulativo, se biomagnifica en la cadena trófica.
Compuestos clorados, altamente tóxicos y muy utilizados en plaguicidas.
Cromo, en su forma hexavalente posee pruebas suficientes que confirman su
capacidad de producir cáncer y los cromatos son altamente tóxicos para las plantas.
Cadmio, metal que se acumula en los organismos en todos los niveles, no se
metaboliza y se transmite sin alteraciones en la cadena alimentaria y es un carcinógeno.
En lo que respecta a los convenios firmados internacionalmente, se pueden citar: el Convenio de Basilea donde menciona que “las Partes deberán cooperar en la vigilancia de los efectos del manejo de los desechos peligrosos sobre la salud humana y el medio ambiente” y en el Anexo 1 cita las corrientes de desechos a controlar, entre ellos menciona las corrientes Y10, Y43 y Y44 (compuestos clorados), Y21 (cromo VI), Y26 (cadmio) e Y29 (mercurio); y el Programa 21, capítulo 35, donde menciona la utilización de las ciencias en apoyo de la ordenación prudente del medio ambiente y el desarrollo en pro de la supervivencia diaria y el desarrollo futuro de la humanidad.
Por ello, surge la necesidad de diseñar un escáner de neutrones que pueda ser utilizado como herramienta de confirmación posterior al escaneo por RX. El método para escaneo no intrusivo de bultos de mercancías, a escala de laboratorio y especialmente orientado a revisión de contenedores estándar de transporte para instalaciones portuarias, relevaron espectros de respuesta gamma inducida por pulsos de neutrones incidentes sobre sustancias de transporte restringido o peligroso. Los neutrones térmicos tienden a difundir en las muestras con pérdida de información de tiempo de vuelo pero inducen reacciones de absorción debido a las
altas secciones eficaces de interacción. Debido a ello, es posible identificar el tráfico ilícito de sustancias químicas de carácter peligroso a través de detección de rayos gammas inmediatos debido a la reacción (n,γ) inducida por una fuente pulsada de neutrones y una fuente isotópica de Am-Be.
Se empleó un acelerador lineal de electrones (LINAC) como fuente pulsada de neutrones, con un arreglo de detectores plausible en una aplicación industrial. Posteriormente, se empleó una fuente isotópica de neutrones Am-Be con el fin de relevar las respuestas esperables (espectros gamma) de las sustancias de interés, buscando identificar no sólo las emisiones tabuladas, inducidas por absorción de neutrones térmicos, sino otras no tabuladas.
La disposición de la medición se realizó moderando las fuentes de neutrones con parafina y colocando blindaje de plomo (Pb) acorde al menor fondo medible. Cabe citar que, la señal proveniente del fondo (Bg) impide observar con nitidez la señal proveniente de la muestra. Para ello, se utilizan diferentes métodos como la selección de regiones de interés (ROI) para poder evaluar más detalladamente el espectro obtenido.
Por lo tanto, a los efectos de complementar la inspección no intrusiva de mercancías mediante irradiación con fotones X o gamma, se busca identificar las sustancias de interés que componen el cargamento mediante la aplicación de técnicas neutrónicas. En el curso del desarrollo de esta metodología, se realizan diferentes pruebas y/o experimentos a los fines de identificar los gammas inmediatos que se obtienen de la reacción (n,γ) inducida por la fuente pulsada de neutrones de 25 MeV y luego, con la fuente isotópica de Am-Be de 1Ci Alfa, con vista a la futura aplicación de aceleradores de partículas como fuente de neutrones tecnológicamente viable. Diversos esfuerzos se han realizado a nivel mundial irradiando con neutrones rápidos (Buffer, 2004; Sowerby et al, 2007).
En primera instancia (año: 2012) se realizaron mediciones utilizando el LINAC. Los neutrones rápidos generados debido a la radiación de frenamiento fueron termalizados con parafina. Las muestras irradiadas con dicho acelerador fueron: mercurio (Hg), cromo (Cr), cloro (Cl) y cadmio (Cd). Posteriormente, se realizaron mediciones con una fuente isotópica de Am-Be (años: 2013 al 2015) donde se irradiaron las mismas muestras y se incorporó el mercurio en la forma de óxido de mercurio (HgO).
La detección de los rayos gammas fueron realizadas con detectores centelladores NaI(Tl) en el caso de la irradiación con el LINAC y con un detector semiconductor de Ge(Li) cuando se irradiaron las muestras con la fuente de Am-Be. Cabe mencionar que, a escala real, se utilizarán detectores centelladores debido al costo y la practicidad en la operación de los mismos. El detector Ge(Li) permite identificar con mayor precisión la respuesta gamma dada su elevada eficiencia en energía seleccionando así, las regiones de interés.
Se realizaron varias pruebas experimentales a los fines de maximizar la relación señal-ruido y obtener un blindaje adecuado para el personal que trabaja en el sitio. La medición se realizó moderando la fuente de neutrones con parafina y la señal de
la muestra se optimizó aplicando un blindaje de Pb adecuado y probado, previamente, en forma experimental.
A fin de identificar con nitidez la respuesta gamma proveniente de la muestra, se utilizan diferentes métodos como la selección de ROI para poder evaluar más detalladamente el espectro obtenido. Los picos hallados fueron corroborados con tablas teóricas donde figuran los rayos gammas de cada isótopo acorde a su número másico o su energía de decaimiento (Reus et al, 1983).
El número de canales considerados en cada medición fueron estandarizados para cada muestra con el objeto de considerar la misma ROI, independientemente del número de canales aplicados al momento de la medición. Por ello, en cada medición se realizó la calibración en energía-canal.
En el presente trabajo, se consideraron solo las mediciones que poseen el mismo arreglo y aquellas que no hayan presentado una respuesta gamma inducida por la activación de los detectores.
Resultados
El arreglo empleado para las mediciones se encuentra alejado del diseño a implementarse a escala real pero permite obtener los primeros resultados para un posterior avance en el escaneo de contenedores.
Muchas de las señales obtenidas en las pruebas experimentales muestran picos gammas que no son propios de la muestra irradiada sino producto de la activación del detector semiconductor Ge(Li) luego de estar expuesto varios días a la irradiación con la fuente de neutrones. Debido a ello, se debió realizar nuevas mediciones, verificando que el detector semiconductor no se encuentre activado a fin de que la señal obtenida sea propia de la muestra irradiada.
Otro aspecto de relevancia es el corrimiento en energía y canales de los espectros entre una medición y otra. Este corrimiento puede ser causado por varios motivos, uno de ellos está relacionado con el sistema de adquisición de datos. Este aspecto continúa siendo estudiado ya que, en determinadas mediciones, no se observa dicho corrimiento. Debido a ello, las ROI seleccionadas deben coincidir en energía con las diferentes mediciones realizadas a través de los años, en caso contrario, se aplicaron las correcciones pertinentes a cada muestra, acorde a la calibración en energía.
Puede observarse, en la Figura 1, los resultados hallados debido a la reacción (n,γ) de la muestra Cl y el Bg correspondiente. En los gráficos se muestra que, en determinadas ROI, la relación señal-ruido es elevada, debido a la alta sección eficaz del cloro para neutrones térmicos, favoreciendo y facilitando la detección de este compuesto químico.
En la Figura 2 se muestra la respuesta gamma debida a la irradiación del Hg y el Bg, considerando que en el año 2013 se irradió Hg en estado líquido y en forma de HgO. Los resultados indican que no es sencillo identificar este metal con neutrones
térmicos. En mediciones puntuales se ha podido observar un pico gamma de baja energía (80 keV) en el mercurio líquido, utilizando el Am-Be como fuente de emisión de neutrones.
En las Figuras 3 y 4 se presentan los comportamientos de los elementos Cr y Cd y sus respectivos Bg. En estos últimos gráficos se observa que la muestra es identificable en determinadas ROI, considerando que algunas de estas regiones permiten ver con mayor claridad la señal proveniente de la muestra.
Figura 1: Respuesta gamma proveniente de la muestra Cl y su respectivo Bg. Período: 2012-2015.
Figura 2: Respuesta gamma proveniente de la muestra Hg y su respectivo Bg. Período: 2012-2015.
Figura 3: Respuesta gamma proveniente de la muestra Cr y su respectivo Bg. Período: 2012-2015.
Figura 4: Respuesta gamma proveniente de la muestra Cd y su respectivo Bg. Período: 2012-2015.
Conclusiones
El Cl es un elemento fácilmente identificable debido al importante número de rayos gammas inmediatos que emite cuando se lo expone a una fuente de neutrones térmicos. La sección eficaz del Cl es significativa para neutrones de esta energía. El Cr y el Cd se identifican más nítidamente en ciertas ROI con menor precisión que el Cl. El Hg continúa en estudio a fin de identificar la región de referencia óptima y/o recomendable para ser detectados a escala real.
El sistema de detección utilizado en las mediciones con la fuente de Am-Be presenta una alta resolución en energía pero su costo y condiciones de operación impiden su elección para ser aplicado a escala real. En un escáner industrial deberían utilizarse detectores de menor costo y operación a temperatura ambiente, constituyendo una gran batería de detección para cubrir un amplio ángulo sólido.
Se continúa investigando la detección de picos gammas característicos de cada sustancia química de interés como también, el desarrollo de mejores técnicas de detección a los fines de generar una base datos completa y fidedigna con el objeto de aplicar el escáner de neutrones como herramienta de confirmación en
contenedores portuarios eliminando así, toda potencial descarga clandestina de sustancias química peligrosas en el ambiente.
Referencias bibliográficas
- Buffer, A. 2004. Contraband detection with fast neutrons. Radiation Physics and Chemistry. 71, 853-861.
- Sowerby, B. D.; Tickner, J. R. 2007. Recent advances in fast neutron radiography for cargo inspection. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research. A 580, 799-802.
- Reus U.; Westmeier, W. 1983. Volume 29, Number 2. Catalog of gamma rays from radiactive decay. Atomic data and nuclear data tables. United States of America. Ed. Academic Press Inc.
