a Mecanismos de generaci´on de fonones ac´usticos coherentes

El esquema conceptual de la generaci´on ´optica de fonones coherentes se resume de la siguiente forma: el pulso ´optico ultra-breve interacciona con los electrones de la muestra, entregando un exceso de energ´ıa que se manifiesta a trav´es de una tensi´on, esta tensi´on es el origen del lanzamiento de un pulso de fonones coherentes que se propaga por el material o de la instalaci´on de una oscilaci´on en la muestra. El gradiente espacial de esta tensi´on constituye el t´ermino fuente en la ecuaci´on de ondas responsable de la generaci´on coherente de fonones. La naturaleza de la tensi´on generada por el pulso de bombeo es un tema ampliamente discutido en la literatura [1, 3, 9, 13, 14, 26, 28–33, 49, 87–92] y que a´un despierta inter´es y controversia.

contribuciones a la tensi´on es de origen t´ermico [1, 3, 9, 13, 14, 26, 49, 90, 93]. Es decir, los electrones fotoexcitados entregan su exceso de energ´ıa a los iones la red cristalina mediante la emisi´on de fonones. Esto ocurre en un lapso de tiempo .1 ps, generando un s´ubito aumento de la temperatura T (z) de la red que se traduce en una tensi´on t´ermica

σT(z) [1–3, 9, 13, 14, 26, 90, 93]. La expresi´on para σT es

σT(z) = −3Bβ∆T (z), (2.28)

donde B es el m´odulo de comprensibilidad y β es el coeficiente de expansi´on lineal. Hemos supuesto una muestra isotr´opica. Tambi´en puede incluirse en este modelo la difusi´on t´ermi- ca, lo que devuelve un mejor acuerdo con los datos experimentales [1, 13, 54]. Para lograr una noci´on cuantitativa de la deformaci´on y de la amplitud del campo de desplazamiento generados por la tensi´on (2.28), el incremento de temperatura puede estimarse a partir del calor espec´ıfico a presi´on constante CP del material y la energ´ıa Q de un pulso ´optico.

Luego, la ecuaci´on de ondas no homog´enea puede resolverse con el t´ermino (2.28) como fuente. Para un material masivo se obtiene una deformaci´on cuya amplitud η0 es [1]

η0 =

3βB(1 − R)Q

ρ2_v2_C

PA

, (2.29)

donde ρ es la densidad, v es la velocidad del sonido en el material, R es la reflectividad de la muestra y A es el ´area transversal del haz focalizado sobre la muestra. Para pulsos de 1 nJ focalizados en un ´area de 50 µm de di´ametro sobre GaAs se estima (CP ∼ 4 J

g−1 _K−1_{, B = 7,5 10}10 _{N m}−2_{, β = 6 10}−6 _K−1_{, ρ = 5,3 g cm}−3_{, v = 4726 m s}−1₎

η0 ∼ 10−7, (2.30)

lo cual implica una amplitud u0 del campo de desplazamientos

u0 ∼ 50 fm. (2.31)

Vemos entonces que la amplitud del campo generado es del orden de un diezmil´esimo del par´ametro de red.

Retornando a los mecanismos de generaci´on, a un nivel m´as profundo de an´alisis [13], se identifican dos temperaturas diferentes para el gas de electrones y para la red cristali- na, cuyas evoluciones se encuentran acopladas y est´an descriptas por el modelo de dos temperaturas desarrollado por Kaganov [94]. Se identifica as´ı una tensi´on de origen elec- tr´onico, cuyo tratamiento es diferente si se trata de metales o de semiconductores. En los metales la tensi´on electr´onica es significativa respecto de la tensi´on t´ermica ´unicamente durante el primer picosegundo luego de la incidencia del pulso ´optico, debido principal- mente al modesto valor del calor espec´ıfico del gas electr´onico (∼100 veces menor) respecto

del calor espec´ıfico de la red cristalina (durante el primer picosegundo esta diferencia es compensada por la elevada temperatura del sistema electr´onico). En los semiconductores, adem´as de la contribuci´on de tensi´on electr´onica, existe una segunda contribuci´on debida al potencial de deformaci´on. Esta contribuci´on se agrega puesto que los electrones (y hue- cos) permanecen un largo tiempo (nanosegundos) en estado excitado (fondo de la banda de conducci´on en el caso de los electrones y tope de la banda de valencia en el caso de los huecos). La componente a la tensi´on originada en el potencial deformaci´on se escribe como [1, 90]

σe−h(z) = −B∂EQ

∂P n(z), (2.32)

donde EQ es la energ´ıa de la brecha de energ´ıas prohibidas del semiconductor, P es la

presi´on y n(z) es la densidad electr´onica. La tensi´on electr´onica resulta en los semiconduc- tores superior en un factor ∼6 a la tensi´on t´ermica, constituyendo entonces el principal mecanismo de generaci´on. Evidencia experimental de dicha afirmaci´on puede encontrarse en la Ref. [92]. En ese caso, η0 y u0 son del orden de 6 10−7 y 0,3 pm, respectivamente.

Los mecanismos de generaci´on ´optica de fonones analizados hasta aqu´ı suponen la absorci´on de la luz de bombeo en la muestra. Es decir, en semiconductores la energ´ıa ´optica de excitaci´on debe exceder la energ´ıa de la brecha prohibida. Si bien esto aumenta la eficiencia de generaci´on, no es una condici´on necesaria. Existe un tercer mecanismo de generaci´on que puede activarse incluso para energ´ıas inferiores a la brecha prohibida: la dispersi´on Raman estimulada o mecanismo de electrostricci´on. Consiste b´asicamente en la polarizaci´on del medio inducida por la presencia del campo el´ectrico de bombeo. Esta polarizaci´on tiene asociada una energ´ıa (energ´ıa del campo electromagn´etico en la muestra), cuya derivada respecto de la deformaci´on es la tensi´on que act´ua como fuente para la generaci´on de fonones [33, 90, 95, 96]. Esta tensi´on se escribe:

σRS(z) = 1 8π X ijklmn Pklji²km²lnEm(z)En(z), (2.33)

donde Pklji es el tensor fotoel´astico, ²km es el tensor diel´ectrico y Em(z) es la componente

m del campo el´ectrico incidente. No hemos encontrado en la literatura un an´alisis com-

parativo de este mecanismo respecto de los mencionados anteriormente. Sin dudas, es la ´unica v´ıa posible de generaci´on para excitaci´on ´optica por debajo de la brecha prohibida. Seg´un la literatura [31–33], constituye el principal mecanismo en la generaci´on de fonones ´opticos.

Adem´as de las diferencias en los fen´omenos f´ısicos involucrados en los mecanismos de generaci´on, existe otra diferencia fundamental relativa a la dependencia temporal de la tensi´on en cada uno de los casos. En los mecanismos t´ermico y electr´onico, la tensi´on en el material se pone en marcha en el instante posterior a la incidencia del pulso de

bombeo y se mantiene hasta que el sistema recobre su estado de equilibrio, es decir, hasta que la temperatura alcance su valor inicial o hasta que la recombinaci´on de pares electr´on-hueco se complete. La dependencia temporal de estos mecanismos es entonces de tipo funci´on escal´on, seguida por un descenso lento y mon´otono. Matem´aticamente esta dependencia puede emularse con la funci´on de Heaviside, aunque tal aproximaci´on despreciar´ıa el descenso lento. Este tipo de mecanismos se denomina displacivo, t´ermino que hace referencia al desplazamiento de la posici´on “transitoria” de equilibrio del sistema. Para explicar esto recurriremos a una visi´on un tanto caricatural pero ´util del problema: luego de la incidencia del pulso de bombeo, la nueva temperatura en la muestra o la nueva poblaci´on de los estados de electrones y huecos define un nuevo estado de equilibrio para la red de ´atomos o iones. Este estado de equilibrio es transitorio pues el sistema alcanzar´a eventualmente el verdadero equilibrio (el estado que la muestra presentaba antes de la incidencia del pulso de bombeo). La configuraci´on en la que se encuentra la red cristalina en el instante de incidencia deja de ser la de equilibrio para las nuevas condiciones de temperatura o poblaci´on electr´onica. El sistema se encuentra entonces autom´aticamente fuera del equilibrio y comienza entonces a oscilar. Veremos m´as adelante que la dependencia temporal de la oscilaci´on es de tipo cosenoidal: 1 − cos(ωt) (t = 0 corresponde al instante de incidencia del pulso de bombeo).

En el caso del mecanismo de generaci´on por dispersi´on Raman estimulada, la depen- dencia temporal es radicalmente diferente. Dado que la generaci´on tiene su origen en la polarizaci´on inducida en la muestra por el campo el´ectrico incidente, la tensi´on existe s´olo durante el tiempo de tr´ansito del pulso de bombeo en la muestra. Como dicho tiempo es aproximadamente 2 ´ordenes de magnitud inferior al per´ıodo de las vibraciones ac´usticas, la dependencia temporal puede aproximarse por la funci´on delta de Dirac. Este mecanis- mo se denomina entonces impulsivo, puesto que caricaturalmente puede pensarse en una

impulsi´on que el pulso de bombeo da al sistema perturb´andolo de su posici´on de equi-

librio. Veremos pr´oximamente que el sistema oscila en este caso con una dependencia de tipo senoidal (sin(ωt)).

Vale hacer notar que m´as de un mecanismo puede estar presente en un dado experi- mento. En ese caso, la fase inicial de la oscilaci´on no corresponder´a ni a la de la funci´on seno ni a la del coseno (ver por ejemplo la Ref. [31]).

Por ´ultimo, aclararemos que, independientemente del mecanismo de generaci´on, el he- cho que el tama˜no lateral del spot del l´aser sea mucho mayor que la longitud de penetraci´on del haz en la muestra, s´olo permite excitar modos longitudinales en el caso de cristales c´ubicos orientados seg´un la direcci´on [001]. Para excitar modos transversales es necesario reducir el tama˜no del spot o crecer la muestra seg´un direcciones de baja simetr´ıa.

En el presente trabajo de tesis no centraremos la atenci´on en la identificaci´on del mecanismo de generaci´on. Para la tensi´on inducida por el pulso de bombeo adoptaremos la expresi´on

σp(z, t) = K(z)|E(z)|2T (t), (2.34)

donde K(z) es una constante dependiente del material que llamaremos constante de ge-

neraci´on, E(z) es el perfil del campo el´ectrico en la muestra y T (t) es una funci´on que

determina la forma temporal de la tensi´on inducida por el pulso de bombeo seg´un el mecanismo de generaci´on que se considere . Esta expresi´on para la tensi´on resulta una aproximaci´on razonable, compatible con cualquiera de los posibles mecanismos de gene- raci´on descriptos.

A continuaci´on deduciremos una regla de selecci´on para los modos ac´usticos que pueden ser generados en un sistema peri´odico. Dicha propiedad es intr´ınseca a la simetr´ıa del problema e independiente del mecanismo de generaci´on, siempre y cuando la tensi´on inducida por el campo de bombeo presente la misma simetr´ıa del sistema. Esto ocurre si la luz es d´ebilmente absorbida, puesto que la tensi´on (2.34) presentar´a la misma dependencia espacial que K(z).