Pendiente seleccionada en modelos de crecimiento de montículos

El estudio de los procesos de crecimiento ha dado lugar a una gran variedad de morfologías superficiales. Incluso en la situación más simple posible, como un crecimiento homoepitaxial mediante epitaxia por haces moleculares (MBE: molecular beam epitaxy), se encuentran escenarios que varían desde un crecimiento estable capa a capa hasta un crecimiento metaestable tridimensional (3D). Este último modelo de crecimiento en 3D, que da lugar a la formación de montículos o pirámides, fue inicialmente predicho por J. Villain [Villain91]. Desde entonces, crecimientos en 3D se han observado en un amplio abanico de sistemas experimentales tales como: (i) crecimientos homoepitaxiales de GaAs(001) [Smith93, Orme94, Johnson94], de Cu(100) [Ernst94, Zuo97], de Ge(001) [Van Nostrand95], de Fe(001) [Stroscio95], de Rh/Rh(111)/mica [Tsui96], de Ag(100) [Caspersen02], o (ii) crecimiento heteroepitaxial de Fe/MgO(001) [Thürmer95]. Estos sistemas presentan ciertas características comunes: (i) el crecimiento en 3D es un crecimiento fuera del equilibrio, (ii) durante este crecimiento los parámetros superficiales aumentan de tamaño lateralmente siguiendo una ley de potencia con el espesor, y (iii) después de una etapa de transición, la pendiente de estas protrusiones se mantiene prácticamente constante. El valor de esta pendiente depende de los parámetros de cada sistema y de las condiciones de crecimiento.

Estos hechos se pueden explicar cualitativamente considerando una asimetría en el transporte de masa entre capas y en la misma capa debido a que la difusión atómica en una superficie vecinal está sometida a unas barreras de energía potencial adicionales cuando estos átomos se aproximan a un escalón inferior, como se muestra en la Fig. VI.5. Esta barrera de escalón, conocida normalmente como barrera de difusión [Villain91] o barrera Ehrlich-Schwoebel (ES) [Ehrlich66, Schwoebel66], está relacionada con la pérdida en el número de coordinación de un átomo en la vecindad de un escalón.

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Figura VI.5. Esquema de la energía potencial de una barrera de difusión o barrera Ehrlich- Schwoebel (ES) debida a la pérdida de coordinación de un átomo en el borde de un escalón.

Estas barreras inhiben parcial o totalmente la difusión atómica a terrazas más bajas dando lugar a una incorporación preferente de átomos en el escalón superior. Esto provoca una corriente de difusión ascendente, J_up, que, en primera aproximación, es proporcional al ancho de la terraza y de forma general es función de ésta, Jup(nr). Una de las posibles

consecuencias de esta asimetría es la desestabilización de una superficie singular durante el crecimiento. Es fácil hacerse una idea de que, después de la formación de islas en la superficie, los átomos que se depositan encima de las islas, y ven su descenso limitado, forman nuevas islas encima de las primeras. A diferencia de los resultados experimentales que muestran una pendiente seleccionada en estas estructuras, este simple modelo conduce

a priori a estructuras en 3D cuyas pendientes crecen con el espesor debido a una corriente

ascendente J_up.

Para tener una pendiente seleccionada es necesario tener en cuenta otros procesos que den lugar a corrientes ascendentes o descendentes cuyo efecto neto compense el de las corrientes ascendentes producidas por las barreras ES. Así pues, el balance entre mecanismos que suavizan los rasgos superficiales (corrientes descendentes, Jdown) y otros que

los hacen crecer en 3D (corrientes ascendentes, J_up) puede producir una situación en la que la corriente neta se anule llegando así a un estado metaestable en el que se obtiene una pendiente seleccionada o terraza seleccionada, nr0, dada por Jup(nr0)+Jdown(nr0)=0. Algunos de

estos mecanismos son, por ejemplo: (i) el concepto teórico de downward funnelling [Evans90, 91], que incluye un movimiento descendente de los átomos hasta posiciones de adsorción estables en el borde del escalón inferior; (ii) la movilidad transitoria [Evans90], en la que la energía cinética ganada al depositar cada átomo no se disipa inmediatamente sino que estos átomos “calientes” pueden moverse momentáneamente por la superficie. En el caso de crecimiento homoepitaxial de metales esta transferencia de energía con el sustrato es

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eficiente y el efecto se ve mermado; (iii) el proceso de knockout [Gilmore91, Zhang91, Vvedensky93], en el que un átomo recién depositado reemplaza a otro que está situado en un escalón; (iv) el proceso de intercambio [Kellogg90], en el que un átomo que difunde por la superficie reemplaza a un átomo situado en un escalón. Estos dos últimos procesos pueden producir corrientes descendentes; (v) el proceso de steering [van Dijken99, Montalenti01, Wormeester02, Yu04], en el que la trayectoria de un átomo se ve alterada por la atracción de los bordes de escalón antes de incidir en la superficie. Todos estos mecanismos están representados esquemáticamente en la Fig. VI.6.

Figura VI.6. Esquema de algunos mecanismos que influyen en el movimiento de los átomos ya sea durante la incidencia: (a) downward funneling, (b) movilidad transitoria, (c) knockout, y (e) steering; o durante la difusión: (d) intercambio.

Debido a que el intercambio actúa sobre átomos difundidos sobre una terraza que llegan al escalón inferior, éste mecanismo se puede incorporar al mecanismo de transmisión a través de una barrera ES dando lugar al concepto de barrera efectiva de transmisión ES que se representa en el capítulo VII mediante ρ.

Esta competencia entre mecanismos fue propuesta inicialmente por J. Krug, M. Plischke, y M. Siegert [Krug93]. Seguidamente, a partir del trabajo realizado por M. D. Johnson et al. [Johnson94], M. Siegert y M. Plischke [Siegert94] desarrollaron una teoría de pendiente seleccionada que posteriormente fue estudiada mediante simulaciones numéricas [Siegert96]. Los autores propusieron una ecuación de Langevin sencilla capaz de describir el crecimiento de estructuras con forma piramidal y una pendiente seleccionada. La pendiente seleccionada, m0, se definió como aquella pendiente para la cual la corriente neta se anula, J(m₀) = 0, con la condición necesaria para obtener una solución estable, J’(m₀) < 0. Algunas simulaciones SOS también revelan este tipo de comportamiento para la pendiente, por

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ejemplo: P. Šmilauer y D. D. Vvedensky [Šmilauer95] añadieron la movilidad transitoria al modelo y obtuvieron que, bajo ciertas condiciones, las pendientes de los montículos permanecen aproximadamente constantes; J. G. Amar y F. Family [Amar96] obtuvieron este comportamiento introduciendo mecanismos de downward funnelling en las simulaciones para compensar las corrientes ascendentes. También P. Politi y J. Villain [Politi96] encontraron este tipo de comportamiento en un modelo continuo y casi determinista excepto por la nucleación de nuevas terrazas.

Recientemente, J. Yu y J. G. Amar [Yu04] publicaron expresiones generales para la corriente superficial y la pendiente seleccionada de montículos, obtenidas a partir de un estudio de dinámica molecular sobre superficies (111). La semejanza entre las pendientes obtenidas experimentalmente en los bordes de las protrusiones superficiales de láminas de Au/SiO_x/Si(100) y los valores de pendiente seleccionada predichos se discute a continuación.