1.3. Puntos cuánticos de GaN/AlN
1.3.3. Propiedades estructurales y ópticas
En el apartado anterior hemos descrito los aspectos más relevantes del crec- imiento de SAQDs de GaN/AlN, de lo expuesto es posible apreciar que existe una gran dispersión de tamaños dependiendo de las condiciones de crecimiento. Sin em- bargo, existe una gran unanimidad en que la forma exhibida por estos SAQDs es de pirámide de base hexagonal truncada [42]. En la Tabla1.3 hemos recogido los valores de la energía de emisión medidos en experimentos de fotoluminiscencia de muestras de SAQDs caracterizadas por varios grupos de investigación. En cada entrada de la Tabla hemos indicado las dimensiones de los SAQDs, en los casos que ha sido posible. Además, hemos incluido diferentes parámetros que describen las condiciones de crecimiento empleadas. Con esta tabla pretendemos evidenciar la dispersión de tamaños que se encuentra en la bibliografía y su relación con las propiedades ópticas.
En la Figura1.10hemos representado grácamente la distribución de tamaños de los SAQD incluidos en la Tabla 1.3. A la vista de este resultado no resulta fácil establecer un prototipo de GaN/AlN SAQD. Es por ello que hemos buscado
EPL
(eV) F W HM
a
(meV) T(K)PL Sustrato T()Subs Tec. Tamaño
b (nm) (cmnQD−2) CapasNº Ref. 2.95 335 2 Zaro 700 MBE 4.1/8.5 ∼1011 20 [53] 3.75 255 2 Zaro 700 MBE 2.3/4 ∼1011 20 [53] 3.75 275 2,300 GaN 700 MBE 3.25/8.5 ∼1011 1 [54] 2.95 300 300 Zaro 700 MBE 4/8 ∼1011 20 [55] 4.18 480 5 6H-SiC 960 MOCVD 2/10 5×1010 1 [52] 3.59 560 5 6H-SiC 975 MOCVD 5/17.5 4×109 1 [52] 4.20 420 3.5 6H-SiC 960 MOCVD 2/5 5×1010 1 [56] 3.60 560 3.5 6H-SiC 975 MOCVD 5/12.5 3×109 1 [56] 3.22c 6 3.5 6H-SiC - MOVCD 4/10 6×109 1 [57] 2.15 - 300 Si(111) 800 MBE 12 MLsd - 1 [58] 2.50 - 300 Si(111) 800 MBE 10 MLsd - 1 [58] 2.80 - 300 Si(111) 800 MBE 7 MLsd - 1 [58] 2.30 480 300 Si(111) 800 MBE 5/7-10 2×1011 40 [59] 3.00 191 300 Si(111) 800 MBE 4/10 1-3×1011 86 [60] 2.93 375 300 Zaro 800 MBE 4/10 1-3×1011 40 [60] 2.35e 450 300 Si(111)f 800 MBE 5g 1×1010 10 [61] 2.55 300 300 Si(111) 800 MBE 4.3g 5×1011 40 [61] 2.75 600 300 Si(111) 800 MBE 3.7g 5×1011 86 [61] 3.70 280 30-300 Zaro 1125 MBE 5/25 3×1010 20 [44] 2.76 600 8.5-300 Zaro 750 MBE 3/15 - 10 [43] aAnchura inhomogénea. bTamaño expresado comoh
QD/RQD. cPL de un único QD
dTamaño expresado en Monocapas depositadas eMedida a baja potencia∼1 W/cm2
fSustrato inclinado en la dirección (110). Reduce la densidad de QDs. gAltura promedio en nm
Tabla 1.3: Resumen de los valores publicados sobre las condiciones de crecimiento, el tamaño y propiedades de la emisión de SAQDs tipo GaN/AlN.
una distribución de tamaños que sea representativa de una mayoría de los SAQDs contemplados en la gráca. Dicha distribución ha sido representada por un línea sólida sobre la Figura y representa a una familia de nanoestructuras con ratio radio/altura constante rQD = 2.3. Fijaremos este valor para realizar los estudios
teóricos de los Capítulos 3y 4.
1.5 2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.5 5.0 5.5 hQD(nm) 4 6 8 10 12 14 16 18 R QD (nm) Ref. a Ref. b Ref. c Ref. d Ref. e Ref. f Ref. g Ref. h
Figura 1.10: Representación gráca de la dispersión de tamaños de los QDs incluidos en la Tabla 1.3. La línea continua indica la distribución de tamaños elegida en el estudio teórico que presentaremos en el Capítulo3, i.e. una ratiorQD= 2.3. Referencias: a [53], b [54], c [55], d [59], e [60], f [52], g [56], h [57].
Como se ve en la Tabla1.3, la energía de emisión de estas nanoestructuras cubre un rango entre 2.15 eV y 4.18 eV. Sorprende que, en lugar de observar una emisión por encima del valor de la banda prohibida del GaN (∼ 3.5 eV), encontramos
que la emisión se puede producir tanto a mayor como a menor energía. El origen de este comportamiento radica en la polarización espontánea y en la polarización piezoeléctrica características de estas heteroestructuras. Esta polarización crea en el interior del punto cuántico un campo interno de ∼ 5.0 MV/cm, por lo que la
estructura electrónica es muy sensible a las dimensiones del SAQD, en particular a la altura. En el Capítulo 2 estudiaremos en detalle el potencial interno y en el Capítulo 3 su impacto sobre la estructura electrónica y las propiedades ópticas desde el punto de vista teórico. El hecho de que los SAQDs puedan emitir en 2.0 eV, lejos de suponer un problema, le conere una gran versatilidad a la tecnología basada en ellos. En la Figura 1.11 hemos reproducido una imagen policromática de la emisión de diferentes muestras de con SAQDs de GaN/AlN excitados óp- ticamente [58]. Lamentablemente, la eciencia óptica se reduce exponencialmente al aumentar la altura de los SAQDs, aspecto que será estudiado en el Capítulo
el potencial interno. Entonces, para obtener un diodo emisor de luz, LED6, que
cubra el espectro del visible se deberá pagar un precio muy alto en términos de rendimiento.
Figura 1.11: Fotografía de la emisión de SAQDs de GaN/AlN a temperatura ambiente. Ca- da color corresponde a nanoestructuras de diferente tamaño. La emisión de luz blanca se ha conseguido a través de un apilamiento de planos de SAQD de diferentes tamaños. Extraída de [58].
La dependencia tan crítica entre el tamaño de la nanoestructura y la energía de la emisión también se ve reejada en el valor de la anchura inhomogénea, que, como hemos dicho, se atribuye generalmente a la dispersión de tamaños. En efecto, en la Tabla 1.3 es posible comprobar que la anchura nunca es menor de 200 meV y presenta un valor promedio de 380 meV. En el sistema InAs/GaAs la dispersión de las energías de emisión es signicativamente menor, ∼350 meV. Asimismo los
valores de la anchura inhomogénea son mucho menores, típicamente ∼ 20−100
meV. Esta comparación pone de maniesto, las diferencias existentes entre las propiedades ópticas de ambos sistemas.
Las propiedades ópticas de los SAQDs de GaN/AlN no han sido estudiadas tan extensivamente como en otros sistemas, debido principalmente a la dicultad de encontrar fuentes de luz coherente capaces de trabajar a energías superiores a 3 eV. Es por ello que en muchos de los experimentos se ha empleado la catodoluminis- cencia (CL) como técnica de caracterización. En esta técnica, la luminiscencia se produce tras excitar la muestra mediante un haz de electrones. Ello provoca una fuerte perturbación en el sistema, ya que el potencial interno es sensible a la car- ga de electrones incidentes, que hace que los resultados de las técnicas CL y PL no sean comparables. En la Figura 1.12 mostramos un ejemplo que ilustra esta discrepancia. Al comparar los espectros de emisión correspondientes a la PL y a la CL se observa que en este último caso la emisión está desplazada hacia el azul
como consecuencia del apantallamiento del campo interno inducido por la alta con- centración de los electrones incidentes. En este trabajo hemos excluido de nuestro estudio los resultados cuantitativos que se desprenden de los espectros de CL.
Figura 1.12: Comparación de un espectro de CL y otro de PL obtenido de la misma muestra a temperatura ambiente. Reproducida de [62].
En los resultados experimentales discutidos hasta este punto, únicamente se ha obtenido información de la energía de la transición fundamental. Por otro la- do, en la Sección anterior vimos que al analizar la PL en función de la densidad de excitación era posible obtener información de las transiciones ópticas entre es- tados excitados (ver Fig. 1.3). Sin embargo, en experimentos análogos realizados sobre SAQDs de GaN/AlN los resultados no ofrecen el mismo aspecto que los obtenidos para el sistema InAs/GaAs. En la Figura1.13 mostramos tres espectros de PL registrados con diferentes densidades de excitación. Por un lado, se aprecia un corrimiento hacia el azul con el aumento de la potencia. Éste tiene su origen en el apantallamiento del campo interno por los portadores fotogenerados que se acumulan en los estados de la banda de valencia y conducción. En el Capítulo 4
estudiaremos más profundamente la interacción Coulombiana entre los portadores connados en el SAQD. Por otro lado, no es posible distinguir las transiciones entre estados excitados con la misma claridad que en los SAQDs de InAs/GaAs. Esto se debe principalmente a la anchura característica de los espectros de PL que, como dijimos, excedía los 200 meV, enmascarando con ello las transiciones entre estados excitados.
Figura 1.13: Desplazamiento hacia el azul del máximo de la emisión de GaN/AlN SAQD al aumentar la potencia de excitación. Extraída de [63].