espectrometría in situ.
2. SÍNTESIS Y CARACTERIZACIÓN DE NANOMATERIALES
Se prepararon xerogeles de TiO2, por el método sol-gel usando alcóxidos como precursores a diferentes temperaturas de secado, 105°C, 115°C y 220°C [6]. La superficie específica de los óxidos se midió por adsorción de N2 (mezcla de gases 30% N2/He) por el método BET (N2). Las muestras primero se desgasifican a 378 K durante 2 h para eliminar impurezas. La morfología de los sólidos resultantes se estudió por Microscopía Electrónica de Barrido (MEB) en un microscopio electrónico de barrido JEOL-JSM 6610LV.
2.1. Capacidad de Retención
La capacidad de retención de Mo en los óxidos de TiO2, se estudió en una solución de NaCl al 0.9% y se determinó mediante el método de equilibrio de batch en función de la concentración creciente de Mo(VI) y en función del pH de la solución. Una masa de 0.1g de TiO2, se coloca en tubos de policarbonato de 50 mL y se dispersa por agitación en un volumen de 25 mL de solución salina de NaCl 0.9%. Las suspensiones se someten a agitación continua a 8 rpm durante 24 h. Una vez que la suspensión se encuentra al equilibrio, se utilizan concentraciones crecientes de Mo(VI) en la solución manteniendo el pH de la solución constante. La afinidad de los sólidos por Mo(VI) se obtiene usando la técnica de radiotrazadores; las suspensiones se marcan con 40 µCi de una solución conteniendo el radiotrazador de 99Mo. La actividad gamma de la fase líquida para el Mo se mide por
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espectrometría gamma en un detector de Ge(Hp) acoplado a un analizador multicanal, midiendo las cuentas por minuto a un pico de 181.1 keV correspondiente a 99Mo en alícuotas de 1 mL.
3. RESULTADOS
La superficie específica de los óxidos se obtuvo utilizando el modelo BET (Brunauer, Emmet y Teller) el cual describe la adsorción física de un gas, generalmente Nitrógeno en la superficie de un sólido llenando toda la superficie disponible formando capas múltiples [7,8]. La determinación del área superficial de los óxidos se llevó a cabo en un equipo multitareas RIG-100 utilizando el método de un solo punto. Esta técnica consiste en colocar una pequeña cantidad de muestra en un porta muestras de cuarzo donde el sólido es calentado mediante una cinta calefactora a 105ºC para desgasificarlo con un flujo de N2/He al 30% (30 cc/min) durante 2 horas. Los resultados se muestran en la Tabla 1. Temperatura de secado (°C) Superficie específica (m2/g) TiO2 105 409 TiO2 115 480 TiO2 220 143
En la Figura 1 se muestran las micrografías de las distintas preparaciones de xerogeles; se observan partículas aglomeradas bastante uniformes en tamaño y forma. El tamaño promedio de las partículas para el TiO2 a 105°C fue de 0.76μm Figura 1a, para el TiO2 a 115°C fue de 0.58 μm Figura 1b y
para el TiO2 a 220°C fue de 0.33μm Figura 1c.
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c)
Figura 1. Micrografías MEB a) TiO2 a 105°C, b) TiO2 a 115°C y c) TiO2 a 220°C
En la Figura 2 se muestran los resultados de la afinidad del Mo en los óxidos metálicos preparados en función de la concentración de Mo(VI) en la solución. Para ambas preparaciones los coeficientes de distribución (Kd) del Mo(VI) disminuyen a medida que aumenta la concentración de este elemento en la solución y se observa el TiO2 a 115ºC muestra una mejor afinidad por el Mo.
Figura 2. Coeficiente de distribución Kd de 99Mo en función de la concentración
La Figura 3 muestra el porcentaje de retención de Mo(VI) en función de la concentración de Mo(VI) en la solución. Se observa que la cantidad de Mo(VI) retenido por el óxido TiO2 a 115ºC es mayor al TiO2 a 105ºC y 220ºC.
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Figura 3. Porcentajes de retención del 99Mo en función de la concentración de Mo(VI)
4. CONCLUSIONES
El objetivo general del presente trabajo es demostrar la utilidad potencial de los óxidos TiO2 como un adsorbente alternativo, en la preparación del generador 99Mo/99mTc para obtener en grado clínico 99mTc y observar cómo afecta la temperatura en la preparación de éstos materiales. Se analizó la influencia que ejerce la concentración de Mo(VI) de la solución sobre el porcentaje de retención de Mo(VI) en los óxidos metálicos simples de TiO2. Esta investigación demuestra que la temperatura influye positivamente en los óxidos de TiO2, pues al secarlos a mayor temperatura, son adsorbentes más efectivos para la fijación de molibdeno debido a características de superficie, por ejemplo, la presencia de grupos hidroxilo, su capacidad y porcentajes de retención y que podría ser una opción atractiva para la preparación de generadores 99Mo/99mTc en la ruta de producción del 99Mo por la vía de activación neutrónica en el reactor Triga Mark III del ININ. Estos hallazgos además proporcionan información para optimizar aún más el proceso de adsorción del Mo(VI) en óxidos metálicos simples de TiO2 por lo que se deberá realizar mejoras en la síntesis de dichos nanomateriales para lograr aumentar la capacidad de fijación de 99Mo(VI) y poder ser útiles en la preparación de generadores basados en 99Mo de baja actividad especifica via reacción nuclear 98Mo(n, γ) 99Mo.
AGRADECIMIENTOS
Los autores agradecen al equipo técnico del Reactor Triga Mark III del ININ (México) por su asistencia en la producción, al Laboratorio de Análisis por Activación por la medición radioquímica del radionúclido 99Mo y al Dr Raúl Pérez por su asistencia en la preparación de los óxidos.
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REFERENCIAS
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2. Maroor Raghavan Ambikalmajan Pillai, Ashutosh Dash, F.F (Russ) Knapp Jr. (2013). Sustained availability of 99mTc: possible paths forward. J Nucl Med 54:313–323
3. J.J. Pinajian (1966). A technetium-99m generator using hydrous zirconium oxide, Int. J. App. Rad. Isot., 17, p. 664-670.
4. S. Meloni, A. Brandone (1964). A new technetium-99m generator using manganese dioxide”, Inter. J. App. Rad. Iso. 19.
5. Rubel Chakravarty, Ashutosh Dash (2014). Nanomaterial-based adsorbents: the prospect of developing new generation radionuclide generators to meet future research and clinical demands. J Radioanal Nucl Chem., 299:741-757.
6. R. Pérez-Hernández, A. Gómez-Cortés, J. Arenas-Alatorre, S. Rojas, R. Mariscal, J.L.G. 7. S. Brunauer, P.H. Emmet and E. Teller. (1938). J. AM. Chem. Soc. 60:309
8. Manual de usuario de Equipo multitareas RIG-100 In-Situ Research Company.
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