En el cap´ıtulo anterior se mencionaron algunos de los fen´omenos ´opticos no lineales m´as relevantes, haciendo hincapi´e en aquellos, que por su naturaleza, con- forman el pilar en el que se sustenta el estudio de los dispositivos integrados to- talmente ´opticos descritos en esta memoria. Como ya se introdujo anteriormente, el mecanismo f´ısico que da lugar a dicha fenomenolog´ıa es la inducci´on, por par- te de un campo ´optico incidente, de un momento dipolar el´ectrico que, a su vez, podr´a actuar como nueva fuente de reemisi´on de nuevas ondas y cuya interacci´on con la onda incidente, dan lugar a los fen´omenos no lineales descritos anteriormen- te. Por tanto, la polarizaci´on el´ectrica de un medio vendr´a descrita por la suma de los momentos dipolares el´ectricos inducidos por la onda incidente, esto es,
~ P(t) = N X i=1 ~ pi(t), (2.1)
donde N es el n´umero de atomos o mol´eculas por unidad de volumen y ~pi(t) es
el momento dipolar inducido. De este modo, la respuesta de un medio ante la radiaci´on incidente depender´a tanto del momento dipolar inducido en cada ´atomo o mol´ecula de forma individual (polarizaci´on microsc´opica), como del promedio estad´ıstico de dichas contribuciones sobre una gran n´umero de individualidades (polarizaci´on macrosc´opica). Comencemos por detallar brevemente el formalismo matem´atico que describe los procesos ´opticos no lineales.
Dado que la polarizaci´on de un medio se induce mediante la aplicaci´on de un campo externo, supondremos que la dependencia de dicha polarizaci´on con el campo el´ectrico viene dada por una serie, donde cada n-t´ermino depende de la n-´esima potencia del campo el´ectrico, es decir,
~
P(~r, t) = ~P(1)(~r, t) + ~P(2)(~r, t) + ~P(3)(~r, t) + . . . + ~P(n)(~r, t) + . . . (2.2) Analizaremos los tres primeros t´erminos de la serie (por ser los m´as relevantes) por separado. Para ello, y tomando la representaci´on de Fourier para campos y polarizaci´on, la aproximaci´on de primer orden a la polarizaci´on a una frecuencia ω se define como
~
P(1)(~r, ω) = ²0χ(1)(ω) · ~E(~r, ω) (2.3)
siendo la polarizaci´on proporcional al campo el´ectrico y vibrando a la misma fre- cuencia. Para medios anis´otropos la susceptibilidad χ(1)(ω) es un tensor de se-
coordenadas cartesianas, viene dada por: Pi(1)(ω) = ²0
X
j
χ(1)ij Ej(ω), (i, j = x, y, z), (2.4)
donde las componentes no nulas de la susceptibilidad lineal dependen de las pro- piedades de simetr´ıa del material en cuesti´on. En particular, para medios is´otropos existe una sola componente no nula, siendo la susceptibilidad de car´acter escalar. As´ı pues, la descripci´on cuantitativa de fen´omenos como la reflexi´on, refracci´on, difracci´on, birrefringencia o difusi´on lineales derivan de la anterior relaci´on.
La polarizaci´on de segundo orden para dos frecuencias ω1, ω2, viene descrita
por el siguiente producto tensorial, ~
P(2)(~r, ω) = ²0χ(2)(ωi, ωj) : ~E(~r, ωi)~E(~r, ωj), (2.5)
con ω = ω1+ ω2. En este caso, la expresi´on (2.5) justifica los fen´omenos de mez-
clado de frecuencias, seg´un los cuales, la interacci´on de ondas monocrom´aticas de frecuecias ω1y ω2, inducen, bajo interacci´on no lineal cuadr´atica, una onda de fre-
cuencia suma. La susceptibilidad de segundo orden es un tensor de tercer orden de 3 × 9 componentes, con lo que la relaci´on (2.5) se expresa para cada componente, como sigue,
Pi(2)(ω) = ²0
X
jk
χ(2)ijk(ω1, ω2)Ej(ω1)Ek(ω2). (i, j = x, y, z). (2.6)
Los procesos derivados de la interacci´on cuadr´atica, tales como la generaci´on del segundo arm´omico o los efectos electro-´opticos, entre otros, se estudian a par- tir de las expresiones anteriores. Por otra parte, estos efectos est´an sujetos a las propiedades de simetr´ıa de la interacci´on no lineal; en este sentido, la polariza- ci´on el´ectrica, bajo la aproximaci´on de momento dipolar el´ectrico∗, ha de poseer
simetr´ıa por inversi´on, es decir, un cambio de signo del campo el´ectrico ha de co- rresponderse con un cambio de signo de la polarizaci´on que induce. En consecuen- cia, se evidencia que en los materiales que presenten simetr´ıa por inversi´on, tales como materiales centrosim´etricos o is´otropos, los ´ordenes pares de la polarizaci´on no lineal (P(2), P(4), ...) habr´an de ser nulos, siendo nulas todas las componentes
del tensor susceptibilidad de dicho orden dado que, seg´un la expresi´on (2.5), man- tendr´ıan el signo de la polarizaci´on invariante ante cambios de signo en el campo. En consecuencia, los procesos derivados de la interacci´on no lineal cuadr´atica no se observan en materiales centrosim´etricos o isotr´opos.
∗En t´erminos generales, es la aproximaci´on que supone las dimensiones at´omicas despreciables
Finalmente, la susceptilidad de tercer orden define la componente c´ubica de la polarizaci´on no lineal para tres frecuencias, mediante el siguiente producto tenso- rial,
~
P(3)(~r, ω) = ²
0χ(3)(ω1, ω2, ω3).~..E(~r, ω1)~E(~r, ω2)~E(~r, ω3), (2.7)
donde ahora, ω = ω1+ ω2+ ω3 y χ(3) es un tensor de cuarto orden con 3 × 27
componentes, cuya forma tensorial expl´ıcita convierte la expresi´on (2.7) en, Pi(3)(ω) = ²0
X
jkl
χ(3)ijkl(ω1, ω2, ω3)Ej(ω1)Ek(ω2)El(ω3), (i, j = x, y, z), (2.8)
finalmente, procesos como el mezclado de cuatro ondas o la variaci´on del ´ındice de refracci´on con la intensidad se explican en virtud de la expresi´on anterior.
En principio, y de forma simplificada, un medio puede responder de dos po- sibles formas (aunque interrelacionadas) frente a la radiaci´on incidente, esto es: experimentando transiciones entre niveles cu´anticos de energ´ıa en un n´umero con- siderable de ´atomos o mol´eculas, o experimentando una perturbaci´on en la distri- buci´on o movimiento de la carga interna en dichos ´atomos o mol´eculas. De este modo, cuando la primera de las respuestas no lineales es dominante, hablamos de procesos resonantes, donde la frecuencia de la luz incidente se encuentra pr´oxi- ma a la frecuencia de resonancia del medio, dando lugar as´ı a fen´omenos como la absorci´on multifot´onica o la emisi´on estimulada eficiente. Por otra parte, si la frecuencia de la onda incidente no se encuentra en las cercan´ıas de la frecuencia de resonancia del medio, la segunda de las respuestas del medio es la dominante, siendo la causa de fen´omenos como la mezcla de frecuencias o la autofocalizaci´on, los cuales son producto de procesos no lineales no resonantes. En t´erminos de la susceptibilidad no lineal, las diferencias en la respuesta del medio, anteriormente citadas, se describen mediante el car´acter complejo de la misma, teniendo para el caso de interacci´on lejos de la resonancia, una preponderancia de la parte real del tensor χ(n), y para fen´omenos resonantes una mayor relevancia de la parte
imaginaria.
Muchos han sido los esfuerzos por describir de forma rigurosa la respuesta de un medio ante la incidencia de radiaci´on intensa; en este sentido, los tensores an- teriormente descritos, han de contener todos y aquellos efectos que la luz induce sobre ´atomos y moleculas, tanto de forma individual como de forma colectiva. El modelo de Lorenz-Drude, dentro de la teor´ıa cl´asica, y obviando efectos cu´anti- cos resonantes, modelaba el tensor susceptibilidad suponiendo los electrones bajo la acci´on de un potencial anarm´onico debido al car´acter intenso de la radiaci´on incidente. Por otra parte, una descripci´on semicl´asica de la polarizaci´on no lineal
permite, ya de forma mas rigurosa, obtener expresiones m´as exactas de los ten- sores susceptibilidad. En la misma l´ınea, la teor´ıa cu´antica de la radiaci´on, que trata tanto el medio como la radiaci´on conforme a un sistema cu´antico, explica de forma natural los procesos de emisi´on espont´anea as´ı como sus propiedades cu´anti- cas, dando as´ı una justificaci´on formal y conceptual de los resultados obtenidos mediante la teor´ıa semicl´asica.
No obstante, la descripci´on cu´antica en lo que a la materia se refiere, no for- maliza de manera simple todos los fen´omenos que contribuyen a la susceptibilidad no lineal; as´ı, fen´omenos como la electrostricci´on (o la modificaci´on de la densidad con la radiaci´on ´optica), la reorientaci´on molecular o los efectos termo-´opticos, precisan de tratamientos macrosc´opicos de la materia, que permitan determinar, de una forma sencilla, el valor de la susceptibilidad.