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Implementación de un microscopio de radiación de fuga para la obtención de imágenes de interacción de plasmones polaritones de superficie en nano estructurasImplementation of a leakage radiation microscope for imaging the surface plasmon polaritons intera

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(1)

SUPERIOR DE ENSENADA, BAJA CALIFORNIA

MR

PROGRAMA DE POSGRADO EN CIENCIAS

EN ´

OPTICA

Implementaci ´

on de un microscopio de radiaci ´

on de fuga para

la obtenci ´

on de im ´agenes de interacci ´

on de plasmones

polaritones de superficie en nano-estructuras.

Tesis

para cubrir parcialmente los requisitos necesarios para obtener el grado de Maestro en Ciencias

Presenta:

Gaspar Uriarte Medina

(2)

Gaspar Uriarte Medina

y aprobada por el Comit ´e

Dr. V´ıctor Ruiz Cort ´es Director del Comit ´e

Dr. Eugenio Rafael M ´endez M ´endez

Dr. Santiago Camacho L ´opez

Dra. Diana Tentori Santa Cruz

Dr. Ricardo Alberto Ch ´avez P ´erez

Autoridades

Dr. Pedro Negrete Regagnon

Coordinador del Programa de Posgrado en ´Optica

Dr. Jes ´us Favela Vara Director de Estudios de Posgrado

Gaspar Uriarte Medina c 2015

(3)

Resumen de la tesis que presenta Gaspar Uriarte Medina como requisito parcial para la obtenci ´on del grado de Maestro en Ciencias en ´Optica.

Implementaci ´on de un microscopio de radiaci ´on de fuga para la obtenci ´on de im ´agenes de interacci ´on de plasmones polaritones de superficie en

nano-estructuras.

Resumen elaborado por:

Gaspar Uriarte Medina

En este trabajo de tesis se presenta la implementaci ´on y caracterizaci ´on de un mi-croscopio de radiaci ´on de fuga “LRM”, para la formaci ´on de im ´agenes de la interacci ´on de plasmones polaritones de superficie en nano-estructuras. Este instrumento se imple-ment ´o en un microscopio ´optico invertido, lo que permiti ´o el manejo de las muestras con facilidad. Para el desarrollo de este instrumento, el componente principal es un objetivo de microscopio con una apertura num ´erica muy grande que colecta la fuga de radiaci ´on “LR”. Mediante un haz enfocado, los plasmones polaritones de superficie son excitados en una nano-estructura met ´alica de un espesor de aproximadamente 50nm y que se encuentra sobre un sustrato diel ´ectrico. La radiaci ´on de fuga generada en el sistema anterior, es colectada por el objetivo de microscopio de alta apertura num ´erica (NA=1.49). Utilizando un sistema formador de im ´agenes, las interacciones de plasmones de superficie son gra-bados mediante un CCD. Las estructuras nano-plasm ´onicas fueron fabricadas utilizando t ´ecnicas fotolitogr ´aficas y haz de iones enfocados.

(4)

Abstract of the thesis presented by Gaspar Uriarte Medina as a partial requirement to obtain the Master of Science degree in Master in Sciences in Optics with orientation in Optoelectronics.

Implementation of a leakage radiation microscope for imaging the surface plasmon polaritons interaction on nano-estructures.

Abstract by:

Gaspar Uriarte Medina

In this thesis, it occurs the implementation and caracterization of a leakage radia-tion microscope “LRM”, for imaging of surface plasmon polaritons interacradia-tions in nano-estructures. This instrument was implamented on a inverted optic microscope, allowing the handling of samples with ease. For the development of this instrument, the main com-ponent is a microscope objetive with a large numerical aperture that collects the radia-tion leak “LR”. Used a focused beam, surface plasmon polaritons are excited in a nano-estructure having a thikness of about 50nm on a dielectric substrate. The leakage radiation generated in the previous system, is collected by the microscope objetive of high numeri-cal aperture (NA=1.49). Using an imaging forming system, the surface plasmon interaction are recorded by a CCD. Plasmonic nano-estructures were fabricated using technics pho-tolitographic and focused ion beam.

(5)

Dedicatoria

A mis padres Gaspar Uriarte y Ana Minerva

Medina, por ser la gu´ıa en mi camino, por

que cuidaron a este ni ˜

no loco y travieso,

por su amor, apoyo incondicional, confianza

comprensi ´

on, consejos, rega ˜

nos, palabras

de aliento por ayudarme a cumplir una meta

m ´as en mi vida. Por darme la vida. Los Amo.

A mis hermanos No ´e Uriarte y Anah´ı Uriarte

que han sido un gran ejemplo para mi vida

(6)

Agradecimientos

A mis padres Gaspar Uriarte y Minerva Medina por brindarme su confianza, apoyo

y amor incondicional cada d´ıa de mi vida.

A mis hermanos No ´e Uriarte y Anah´ı Uriarte por siempre apoyarme, y ser un gran

ejemplo en mi vida.

A mis sobrinas Hanna Uriarte y Valentina Uriarte por ser una bendici ´on para mi familia.

Al Dr. V´ıctor Ruiz Cort ´es por aceptarme como uno de sus estudiantes en su grupo de

trabajo, por apoyarme en la realizaci ´on de este trabajo de tesis y compartir sus valiosos

conocimientos. Mi m ´as sincero agradecimiento por su comprensi ´on y paciencia.

A los miembros de mi comit ´e de tesis la Dra. Diana Tentori Santa Cruz, el Dr. Eugenio

Rafael M ´endez M ´endez, el Dr. Santiago Camacho L ´opez, el Dr. Ricardo Alberto Ch ´avez

P ´erez, por sus valiosas cr´ıticas y observaciones.

A mi amiga Alma Karen Gonz ´alez Alcalde por siempre ayudarme, por su paciencia y

por compartirme sus conocimientos.

A mis amigos del cubo del caf ´e (Alma, Monky, Gibraham, Mavit ´on, Annita, Iv ´ana), por

compartirme su amistad, su tiempo y su espacio.

A mis amigos del posgrado de Electr ´onica (Calixto, Rogger, Roilhi, Neto, Rafa, Jio).

A Fabi ´an Alonso y Luis R´ıos, por el apoyo que siempre me brindaron en el laboratorio.

(7)

A todos los miembros del cap´ıtulo de estudiantes, a todos los investigadores que me

compartieron sus conocimientos a los cuales tengo mucho que agradecerles.

Al Centro de Investigaci ´on Cient´ıfica y de Educaci ´on Superior de Ensenada, por

per-mitirme ser un estudiante en el programa de maestr´ıa en ´optica.

Al Consejo Nacional de Ciencia y Tecnolog´ıa (CONACyT) por brindarme el apoyo

(8)

Tabla de contenido

P ´agina

Resumen en espa ˜nol iii

Resumen en ingl ´es iv

Dedicatoria v

Agradecimientos vi

Lista de figuras x

Lista de tablas xv

1. Introducci ´on 1

1.1. Objetivos . . . 9

1.1.1. General . . . 9

1.1.2. Espec´ıficos . . . 9

2. Fundamentos Te ´oricos 10 2.1. Ondas evanescentes . . . 10

2.2. Plasm ´on Polarit ´on de Superficie . . . 12

2.3. Relaci ´on de dispersi ´on interfaz metal-diel ´ectrico . . . 12

2.4. Extensi ´on espacial del campo del plasm ´on de superficie . . . 14

2.5. Longitud de propagaci ´on de los plasmones de superficie . . . 15

2.6. Longitud de propagaci ´on en una interfaz oro/vac´ıo . . . 15

2.7. Relaci ´on de dispersi ´on para un sistema diel ´ectrico-metal-diel ´ectrico . 16 2.8. Configuraciones de excitaci ´on de PPS cl ´asicas . . . 17

2.8.1. Configuraci ´on de Kreschtmann . . . 17

2.8.2. Configuraci ´on de Otto . . . 19

2.8.3. M ´etodo elegido para la excitaci ´on de PPS’s “rejilla de difracci ´on” 21 3. Microscop´ıa de radiaci ´on de fuga 23 3.1. Antecedentes . . . 23

3.2. Arreglo experimental . . . 25

3.2.1. Caracterizaci ´on del LRM . . . 30

4. Fabricaci ´on de estructuras plasm ´onicas 39 4.1. Rejilla de difracci ´on para excitaci ´on de plasmones . . . 39

4.1.1. Proceso de fabricaci ´on de la rejilla de difracci ´on . . . 40

4.1.1.1. Limpieza de sustratos . . . 40

4.1.1.2. Dep ´osito de fotorresina y horneado . . . 41

4.1.1.3. Grabado y revelado . . . 42

4.1.1.4. Dep ´osito de pel´ıcula delgada de oro . . . 44

4.2. Fabricaci ´on de nano-surcos . . . 44

5. Resultados 46 5.1. Resultados . . . 46

(9)

Tabla de contenido (continuaci ´

on)

5.2.1. Im ´agenes del plano objeto . . . 46

5.3. Resultados experimentales de excitaci ´on por un borde . . . 53

5.3.1. Im ´agenes del plano objeto . . . 54

5.3.2. Imagenes en el plano de Fourier (BFP*) . . . 56

5.4. Resultados experimentales de una superficie con nano-surcos . . . . 58

5.4.1. Im ´agenes del plano objeto . . . 58

5.4.2. Im ´agenes del plano de Fourier BFP* . . . 61

6. Conclusi ´on 64 Lista de referencias 66 A. Dep ´osito de pel´ıcula de oro 70 A.1. Evaporaci ´on t ´ermica . . . 70

(10)

Lista de figuras

Figura P ´agina

1. Ilustraci ´on que demuestra el comportamiento de un plasm ´on polarit ´on de superficie . . . 2 2. Ilustraci ´on que muestra algunos fen ´omenos plasmonicos. a) Copa

Lycur-gus la cual presenta efectos plasm ´onicos. b) Guiado de ondas por efec-tos plasm ´onicos. c) Enfocamiento de haces plasm ´onicos y d) Interferencia Plasm ´onica. . . 3 3. Configuraciones gen ´ericas de la t ´ecnica SNOM. a) SNOM modo de

ilumi-naci ´on, b) SNOM en modo de colecci ´on, c) SNOM en modo de reflexi ´on. . 5 4. Configuraci ´on gen ´erica de la t ´ecnica TNOM . . . 6 5. Geometr´ıa para la excitaci ´on y el desacoplamiento de PPS’s en la

configu-raci ´on Kretschmann. a) Un haz colimado excita PPS’s a trav ´es de un cam-po evanescente. b) Los PPS’s (evanescentes) se desacoplan a un camcam-po propagante direccional. . . 7 6. a) Representaci ´on esquem ´atica para una onda plana que incide en una

interfaz con dos medios de indice de refracci ´on diferentes a un ´angulo ar-bitrario y su respectivos campos. b) Representaci ´on esquem ´atica de la re-flexi ´on total interna, una onda incide sobre el medio 2, con un indice de refracci ´on mayor que el medio 1, a un ´angulo mayor que el ´angulo cr´ıtico

θ < θc,lo cual resulta una onda evanescente que decae exponencialmente

en el medio 1. . . 11 7. Ilustraci ´on esquem ´atico del comportamiento del campo electromagn ´etico

de un plasm ´on polarit ´on de superficie. . . 12 8. Relaci ´on de dispersi ´on para tres sistemas diferentes. . . 14 9. Reflexi ´on de un haz sobre una pel´ıcula delgada compuesta por dos

inter-faces. . . 16 10. Diagrama esquem ´atico que muestra la configuraci ´on de Kreschtmann para

la excitaci ´on de un PPS sobre una pel´ıcula delgada. D es el detector, L es la fuente de excitaci ´on, k es el vector de onda de incidencia,θies el ´angulo

de incidencia. . . 18 11. Comportamiento de la reflectancia con respecto al ´angulo incidencia en

configuraci ´on de Kretschmann para un sistema vac´ıoε0-metalε1- prismaε2. 19 12. Excitaci ´on de un PPS por medio de la configuraci ´on de Otto. . . 20 13. Comportamiento de la reflectancia con respecto al ´angulo incidencia en

(11)

Lista de figuras (continuaci ´

on)

Figura P ´agina

14. a) Configuraci ´on de la iluminaci ´on de una rejilla con una periodicidad defi-nida Λ, θ es el ´angulo de incidencia. La direcci ´on del campo el ´ectrico del haz incidentek0 est ´a indicada con la flecha perpendicular al haz incidente. Los haces se ˜nalados0 y ±1son los ´ordenes de difracci ´on. b) Incremento de la componente en x del vector de onda del haz reflejado por la rejilla de difracci ´on. . . 22 15. Esquema experimental del microscopio de radiaci ´on de fuga. El PPS es

ex-citado enfocando un haz l ´aser con un objetivo de microscopioO1(40x, N A= 0.65, W D = 0.56mm) sobre la nano-estructura que est ´a depositada sobre un sustrato de vidrio. La radiaci ´on es colectada por un objetivoO1(100x, N A= 1.49, W D = 0.19mm)y la imagen es captada con un CCD. . . 25 16. Fotograf´ıa del arreglo experimental de la secci ´on 1 la cual es la secci ´on de

excitaci ´on del microscopio de radiaci ´on de fuga. . . 27 17. Fotograf´ıa del arreglo experimental del microscopio de radiaci ´on de fuga de

la primera parte de la secci ´on 2, la cual es la parte del arreglo de detecci ´on en el plano imagen, con el nombre de cada uno de sus elementos. . . 28 18. Fotograf´ıa del arreglo experimental de la secci ´on 2 del microscopio de

ra-diaci ´on de fuga. ´Esta es la parte de detecci ´on que conforma el plano de Fourier con el nombre de cada uno de sus elementos. . . 29 19. a) Trazo de rayos para la obtenci ´on del plano imagen de la muestra. b)

Trazo de rayos para la obtenci ´on del plano focal posterior conjugado (BFP*) de la muestra. . . 30 20. Esquema experimental para obtener im ´agenes en el plano focal del objetivo

de microscopio. . . 31 21. Imagen ´optica en pixeles de dos part´ıculas de poliestireno de 10 micr

´ome-tros de di ´ametro. . . 32 22. Imagen ´optica en distancia de dos part´ıculas de poliestireno de 10 micr

´ome-tros de di ´ametro para la caracterizaci ´on del plano imagen del esquema ex-perimental. . . 32 23. Esquema experimental para obtener las dimensiones f´ısicas de las im

´age-nes tomadas en el plano de Fourier BFP. . . 33 24. Imagen en pixeles obtenida por LRM del plano focal posterior conjugado. . 34 25. Imagen en distancia obtenida por LRM del plano focal posterior conjugado. 35 26. Imagen obtenida por LRM del plano focal posterior conjugado. Esta cuenta

(12)

Lista de figuras (continuaci ´

on)

Figura P ´agina

27. Imagen obtenida por LRM del plano focal posterior conjugado, esta cuenta con una escala de componentes de frecuencias espaciales. . . 38 28. Proceso de fabricaci ´on de rejillas de difracci ´on. . . 40 29. Condiciones para el dep ´osito de fotorresina de acuerdo a la hoja de

espe-cificaciones. Velocidades para dep ´osito “spin coater”. . . 41 30. a) Diagrama esquematico. b) L ´aser He-Cd y filtro espacial. c) Montura para

muestra y espejo. . . 43 31. a) Fotograf´ıa de una rejilla iluminada con luz blanca, b) Imagen de la rejilla

observada en un microscopio electr ´onico de barrido. . . 44 32. Imagen obtenida con un microscopio electr ´onico de barrido de una muestra

de tres surcos con perfil bien definido. . . 45 33. Diagrama esquem ´atico de la rejilla de difracci ´on fabricada. . . 46 34. Imagen ´optica de un fragmento de la rejilla en el l´ımite con la parte plana. . 47 35. Imagen de LRM del haz enfocado en la superficie lisa de la pel´ıcula. El

c´ırculo punteado indica la posici ´on del haz y la flecha la polarizaci ´on del campo el ´ectrico. . . 48 36. Imagen ´optica de la muestra, se observa el haz enfocado en la frontera de

la rejilla y la parte plana de la pel´ıcula delgada. El c´ırculo punteado indica la posici ´on del haz y la flecha la direcci ´on de polarizaci ´on del campo el ´ectrico, polarizaci ´on s. . . 48 37. Imagen ´optica de la muestra, se observa el haz enfocado en la frontera de

la rejilla y la parte plana de la pel´ıcula delgada. La flecha indica la direcci ´on del campo el ´ectrico, paralela al plano de incidencia, polarizaci ´on p. . . 49 38. Decaimiento exponencial de la intensidad del PPS. . . 50 39. Imagen de LRM de un PPS en el espacio de momentos, [BFP*] plano de

Fourier, polarizaci ´on del campo el ´ectrico paralela al plano de incidencia (planox−z). . . 51 40. Imagen del perfil de intensidad de las componentes en frecuencia de la

(13)

Lista de figuras (continuaci ´

on)

Figura P ´agina

41. Imagen de LRM en el plano de Fourier de la radiaci ´on que emerge de la interfaz pel´ıcula delgada-sustrato y se fugan para posteriormente ser colectadas por un objetivo de alta apertura num ´erica. La polarizaci ´on es perpendicular al plano de incidencia. . . 53 42. Imagen ´optica del borde con perfil aleatorio, haz enfocado casi en el l´ımite

del borde con polarizaci ´on perpendicular al plano de incidencia (polariza-ci ´on s). La regi ´on obscura es donde se encuentra la pel´ıcula de oro. . . 54 43. Imagen de LRM de un PPS excitado y lanzado por un borde en una pel´ıcula

delgada. . . 55 44. Perfil de intensidad de un haz plasm ´onico excitado mediante un borde. . . 56 45. Imagen de LRM correspondiente al plano focal posterior conjugado de un

PPS excitado con polarizaci ´on p en el borde No. 2 con perfil aleatorio de una pel´ıcula delgada de oro de 70nm de grosor. . . 57 46. Imagen de LRM correspondiente al plano focal posterior conjugado de un

PPS excitado con polarizaci ´on s en el borde con perfil aleatorio de una pel´ıcula delgada de oro de 70nm de grosor. . . 58 47. Imagen ´optica de la excitaci ´on de un plasm ´on polarit ´on de superficie en un

arreglo de tres surcos, la polarizaci ´on del campo el ´ectrico de excitaci ´on es perpendicular al plano de incidencia (polarizaci ´on s). . . 59 48. Imagen ´optica de la excitaci ´on de un plasm ´on polarit ´on de superficie en un

arreglo de tres surcos, la polarizaci ´on del campo el ´ectrico de excitaci ´on es paralela al plano de incidencia. . . 60 49. a) Imagen ´optica de dos haces plasm ´onicos contrapropagandose el cual

presenta una zona caracter´ıstica a interferencia plasm ´onica (circulo putea-do rojo), b) Perfil de intensidad del comportamiento de un haz plasm ´onico entre dos surcos. . . 61 50. Imagen del BFP* tomada con LRM de la muestra que consta de 3 surcos

con polarizaci ´on p de excitaci ´on. . . 62 A.1. Fotograf´ıa real de la evaporadora. . . 72 A.2. Fotograf´ıa de la medici ´on de grosor con perfil ´ometro. . . 73 A.3. Barrido de 2.5mm en la regi ´on del borde de la pel´ıcula para detectar el

(14)

Lista de figuras (continuaci ´

on)

Figura P ´agina

B.3. Par ´ametros ∆ y Ψ relacionados con el grosor de la resultados te ´oricos Tompkins. . . 79 B.4. a) Imagen de microscop´ıo de fuerza at ´omica de un barrido en modo de no

(15)

Lista de tablas

Tabla P ´agina

1. Longitud de propagaci ´on te ´orica del PPS calculada para una interfaz oro/vac´ıo y sus respectivas constantes diel ´ectricas. . . 15 2. Periodos de las rejillas de difracci ´on para diferentes longitudes de

(16)

Cap´ıtulo 1.

Introducci ´

on

La plasm ´onica es una nueva ´area de la ciencia que se puede definir como el estudio de la interacci ´on de las ondas electromagn ´eticas con los electrones de conducci ´on de los metales. Esta interacci ´on produce oscilaciones coherentes del plasma que dan origen a varias resonancias y modos, entre los que se encuentran los plasmones polaritones de superficie (PPS, por sus siglas en ingl ´es).

El nacimiento de este concepto no es reciente ya que se ha observado desde el siglo cuarto, pero no se hab´ıa identificado como tal. Un claro ejemplo es la copa Lycurgus, que cuenta con m ´as de 1600 a ˜nos de antig ¨uedad. Esta copa tiene un color verde suave cuando se observa en reflexi ´on y tiene un color rojo intenso cuando se observa en trans-misi ´on. Esto fue un misterio hasta principios del siglo XX, cuando un an ´alisis microsc ´opico del vidrio de la copa demostr ´o que los artesanos que elaboraron la copa utilizaron una pintura que conten´ıa nano part´ıculas de oro y plata de alrededor de 50 nm. Estos materia-les tambi ´en fueron utilizados para fabricar los vitramateria-les de las catedramateria-les. Actualmente las t ´ecnicas de fabricaci ´on a escalas de centenas de nan ´ometros ha revolucionado. El incre-mento sustancial en el poder de c ´alculo de los equipos computacionales y el alto potencial de aplicaciones ha despertado y motivado un inter ´es en este tema por las comunidades de f´ısicos, qu´ımicos, bi ´ologos y m ´edicos.

(17)

rejilla de difracci ´on met ´alica con luz policrom ´atica y not ´o bandas estrechas y obscuras en el espectro de la luz difractada a las que se refiri ´o como anomal´ıas. La existencia de los PPS fue documentada con este nombre por primera vez en 1957 y en las siguientes dos d ´ecadas fueron estudiados por muchos cient´ıficos. Los principales pioneros son Turbadar (1959), Raether (1988), Kretschmann y Raether (1968) y Otto (1968).

El estudio de los Plasmones Polaritones de Superficie (PPS) es fundamental para el desarrollo de la plasm ´onica y sus aplicaciones. En particular un “Plasm ´on polariton de su-perficie” es definido como una excitaci ´on electromagn ´etica propag ´andose sobre la super-ficie de un metal. Se pueden definir tambi ´en como cuantos de oscilaciones de densidad de carga de superficie, pero la misma terminolog´ıa es com ´unmente usada para las osci-laciones colectivas de la densidad de carga de los electrones (plasma) en la superficie de un metal como se observa en la Figura 1a). Estas oscilaciones est ´an acopladas a ondas electromagn ´eticas lo que explica su nombramiento como polaritones. Los PPS son modos electromagn ´eticos que se propagan sobre la superficie de una interfaz metal-diel ´ectrico, los que tienen un comportamiento evanescente (exponencial) perpendicularmente a di-cha interfaz como se observa en La Figura 1b, la cual muestra el comportamiento de un PPS.

a) b)

Figura 1: Ilustraci ´on que demuestra el comportamiento de un plasm ´on polarit ´on de superficie

(18)

almacenamien-to masivo de daalmacenamien-tos.

En esta tesis se realizaron estudios experimentales sobre la propagaci ´on de los plas-mones en nano-estructuras deterministas y aleatorias, utilizando una t ´ecnica experimen-tal de visualizaci ´on novedosa llamada “Microscop´ıa de Fuga de Radiaci ´on” (LRM, por sus siglas en ingl ´es). El uso de esta t ´ecnica ha ido en aumento por su amplio potencial de aplicaci ´on en el campo de la plasm ´onica y nano- ´optica. Adem ´as, permite la forma-ci ´on de im ´agenes directas de la radiaforma-ci ´on de fuga de un sustrato y de la distribuforma-ci ´on espacial de los modos evanescentes acoplados en una variedad de nano-estructuras fot ´onicas/plasm ´onicas.

Hoy en d´ıa, un amplio n ´umero de fen ´omenos han sido investigados por LRM, tales como el guiado de ondas por efectos plasm ´onicos (Massenotet al., 2007), enfocamiento plasm ´onico (Mehfuzet al., 2012), interferencia (Ho, 2014), etc. Estos est ´an siendo explo-tados actualmente por las investigaciones de numerosos grupos repartidos por todo el mundo que persiguen generar eficientemente PPS y propagarlos por la superficie a vo-luntad (creando los equivalentes a lentes, divisores de haz, gu´ıas de onda, transistores y circuitos) y mediante ellos desarrollar nuevos dispositivos plasm ´onicos. En la figura 2 se observan algunos de estos fen ´omenos plasm ´onicos.

a) b) c) d)

Figura 2: Ilustraci ´on que muestra algunos fen ´omenos plasmonicos. a) Copa Lycurgus la cual

pre-senta efectos plasm ´onicos. b) Guiado de ondas por efectos plasm ´onicos. c) Enfocamiento de haces

plasm ´onicos y d) Interferencia Plasm ´onica.

(19)

exponencial-mente en la direcci ´on perpendicular a la superficie. Los m ´etodos cl ´asicos para excitar PPS est ´an basados en el uso de un prisma como m ´etodo de acoplamiento. Una explicaci ´on de la excitaci ´on de los PPS se podr ´a encontrar en el cap´ıtulo 2. Dichas configuraciones cl ´asicas presentan algunas desventajas, como el espacio requerido y la robustez de ele-mentos necesarios para aplicar estas configuraciones. De esto depende la viabilidad para utilizar estas configuraciones en dispositivos nano- ´opticos con una pronunciada demanda para miniaturizaci ´on. Una configuraci ´on alternativa de excitaci ´on de PPS, consiste en ha-cer incidir un haz enfocado sobre un medio nano-estructurado el cual tiene la posibilidad de igualar los vectores de onda del PPS, con el del haz reflejado.

Debido al comportamiento de onda evanescente de los PPS se utilizan algunas t ´ecni-cas de microscop´ıa de campo cercano para el sensado. Estas tienen como caracter´ıstica muy importante el uso de una sonda diel ´ectrica (una fibra ´optica). Entre estas t ´ecnicas se pueden mencionar las siguientes:

“Scanning Near-Field Optical Microscopy” (SNOM), la microscop´ıa ´optica de barrido de campo cercano (SNOM, por sus siglas en ingl ´es), permite la investigaci ´on de las pro-piedades ´opticas a escalas de sub-longitudes de onda. Se basa principalmente en una punta de prueba, la cual puede actuar en modo de iluminaci ´on o modo de detecci ´on. En el modo de iluminaci ´on se ilumina la muestra con una fibra afilada a una distancia corta (sublongitud de onda). El campo esparcido se detecta en el campo lejano para formar una imagen haciendo un barrido (Heinzelmann y Pohl, 1994).

(20)

La microscop´ıa ´optica de barrido de campo cercano, (SNOM) cuenta con tres posibles configuraciones como se puede ver en la Figura 3.

a)

b)

c)

Figura 3: Configuraciones gen ´ericas de la t ´ecnica SNOM. a) SNOM modo de iluminaci ´on, b) SNOM

en modo de colecci ´on, c) SNOM en modo de reflexi ´on.

En la Figura 3a) se muestra el SNOM en modo de iluminaci ´on, se ilumina una muestra a trav ´es de una punta de prueba diel ´ectrica, la luz es colectada en el campo lejano. En la Figura 3b) se observa el SNOM en modo de colecci ´on, una punta diel ´ectrica recoge la luz que pasa a trav ´es de la muestra, que se ilumina desde el campo lejano y En la Figura c) es el SNOM en el modo de reflexi ´on, se ilumina la muestra a trav ´es de una punta diel ´ectrica. La radiaci ´on reflejada por la superficie se recoge utilizando la misma sonda.

“TNOM” cuenta con una sola configuraci ´on, la parte de iluminaci ´on es la misma que la t ´ecnica de la punta de prueba de la configuraci ´on SNOM, la ´unica variaci ´on es en la parte de detecci ´on. Se utiliza un objetivo de alta apertura num ´erica y un espejo el´ıptico que permite colectar radiaci ´on prohibida y eliminar la radiaci ´on permitida de la muestra, las cuales inciden en dos fotomultiplicadores como se puede ver en la Figura 4 (Hecht

(21)

Sonda Muestra

Objetivo y espejo elíptico

PM

PM

Figura 4: Configuraci ´on gen ´erica de la t ´ecnica TNOM

SNOM y TNOM son excelentes herramientas para el estudio de los plasmones polari-tones de superficie, debido a su naturaleza evanescente. Sin embargo, estas t ´ecnicas en s´ı, consumen mucho tiempo y el an ´alisis de las im ´agenes requiere mucha atenci ´on y la experiencia de un especialista en la t ´ecnica para evitar errores decepcionantes. Esto se debe a que la configuraci ´on de estas t ´ecnicas est ´a basada en el barrido de muestras en campo cercano (distancia menor a la longitud de onda) por medio de una sonda tambi ´en llamada punta de prueba (fibra ´optica).

Recientemente se propuso una nueva t ´ecnica para formar im ´agenes plasm ´onicas en micro y nanoestructuras, esta t ´ecnica se llama “Microscop´ıa de Fuga de Radiaci ´on” (LRM, por sus siglas en ingl ´es). Dos de los trabajos destacados son los de: Hechtet al.(1996) y Drezetet al.(2008). En un principio estos grupos utilizaron distintas configuraciones de arreglos experimentales, que con el paso del tiempo han sido mejorados. La ventaja de LRM es que su operaci ´on es sencilla, permite obtener im ´agenes de alta resoluci ´on de la informaci ´on de estructuras plasm ´onicas en tiempo real y a diferencia de otras t ´ecnicas, no es necesario hacer un barrido con una punta de prueba, lo que tomar´ıa m ´as tiempo y en ciertos experimentos esto es una limitante.

(22)

a)

b)

Excitación

Kreschtmann RadiaciónFuga de

Figura 5: Geometr´ıa para la excitaci ´on y el desacoplamiento de PPS’s en la configuraci ´on

Kretsch-mann. a) Un haz colimado excita PPS’s a trav ´es de un campo evanescente. b) Los PPS’s (evanes-centes) se desacoplan a un campo propagante direccional.

La t ´ecnica LRM utiliza el tunelamiento de los campos evanescentes del PPS a trav ´es de una pel´ıcula met ´alica delgada depositada sobre un sustrato de material diel ´ectrico; estos campos evanescentes se convierten en luz propagante. Esta radiaci ´on desacoplada es llamada radiaci ´on de fuga “LR”. La intensidad de la LR que se va detectar depende del espesor de la pel´ıcula met ´alica, esto impone limitaciones naturales a la aplicaci ´on de la t ´ecnica, que solo puede mapear PPS en pel´ıculas delgadas met ´alicas. Cuando el grosor de la pel´ıcula es lo suficientemente grueso se evita LR, en el caso de oro y con una longitud de onda de incidencia en el visible, 200nm ya es una pel´ıcula completamente opaca para el paso de la luz. Cuando el grosor de la pel´ıcula es menor, la radiaci ´on de fuga comienza a aparecer.

(23)

formaci ´on de im ´agenes directas de plasmones acoplados. Esta configuraci ´on utiliza la excitaci ´on de mol ´eculas fluorescentes suspendidas en un medio de PMMA, que en este caso est ´a colocado sobre una interfaz metal-diel ´ectrico (plata-vidrio). Dichas mol ´eculas son capaces de absorber luz a una longitud de onda definida y emitir en una longitud de onda distinta, para as´ı posteriormente excitar PPS en la interfaz,y de esta manera producir im ´agenes de estos fen ´omenos.

En particular LRM es una t ´ecnica que puede formar im ´agenes de alta resoluci ´on de estructuras ordenadas y desordenadas, como nano-antenas ´opticas, se sabe que son dis-positivos plasm ´onicos capaces de direccionar eficientemente radiaci ´on electromagn ´etica a escalas nanom ´etricas. Con esta t ´ecnica de microscop´ıa se puede obtener informaci ´on de estas estructuras con una alta resoluci ´on.

Dado que LRM es un t ´ecnica ´optica de campo lejano muy vers ´atil que permite realizar im ´agenes directas y cuantitativas de la propagaci ´on de los PPS en pel´ıculas delgadas met ´alicas en esta tesis se revisa el principio y la metodolog´ıa de la microscop´ıa de radia-ci ´on de fuga, la formaradia-ci ´on de im ´agenes plasm ´onicas mejora el entendimiento de los PPS en estructuras plasm ´onicas.

(24)

1.1. Objetivos

Los objetivos de esta tesis son los siguientes:

1.1.1. General

Implementar un microscopio de radiaci ´on de fuga en un microscopio ´optico invertido para la obtenci ´on de im ´agenes de la interacci ´on de plasmones polaritones de superficie en nanoestructuras.

1.1.2. Espec´ıficos

1. Implementar un microscopio de radiaci ´on de fuga en un microscopio ´optico invertido.

2. Implementaci ´on de un sistema de iluminaci ´on para la excitaci ´on de PPS en una estructura plasm ´onica.

3. Fabricaci ´on de nano-estructuras plasm ´onicas para el acoplamiento e interacci ´on de PPS.

(25)

Cap´ıtulo 2.

Fundamentos Te ´

oricos

En este cap´ıtulo se presenta una breve revisi ´on de los fundamentos te ´oricos necesa-rios para el estudio de los plasmones. En particular en esta tesis se estudian los plasmo-nes polaritoplasmo-nes de superficie que son ondas viajeras superficiales que decaen al alejarse de la interfaz entre un diel ´ectrico y un metal. Se mencionar ´a tambi ´en algunas de las pro-piedades de los PPS, asi como algunas t ´ecnicas para excitarlos.

2.1. Ondas evanescentes

Dado que los PPS tienen una componente evanescente en esta secci ´on se describir ´an las caracter´ısticas de los campos evanescentes.

Los campos evanescentes desempe ˜nan un papel central en la nano- ´optica. La palabra evanescente se deriva del lat´ınevanescere˘ y tiene significados como aviso de desvaneci-miento o imperceptible. Un campo evanescente puede ser descrito por medio de ondas planas de la forma Eei(−→k•−→r−ωt). Se caracterizan porque al menos una componente del vector de ondak que describe la direcci ´on de propagaci ´on es imaginaria. En la direcci ´on espacial definida por la parte imaginaria dekla onda no se propaga, mas bien decae ex-ponencialmente. Los campos evanescentes son de gran importancia para el entendimien-to de los campos ´opticos que se encuentran confinados en dimensiones de sublongitudes de onda.

Considere un sistema de dos medios diel ´ectricos con ´ındices de refracci ´on n1 y n2, como se puede observar en la figura 6 a). Los campos incidente, reflejado y transmitido se pueden expresar de la forma.

Ei =E0iei( − →

ki·−→r−ωt), (1)

Er=E0rei( − →

kr·−→r−ωt), (2)

Et=E0tei( − →

(26)

Se considera una onda plana incidente en la interfaz medio2/medio1, con un ´angulo

θinc, que es igual o mayor al ´angulo cr´ıtico. Bajo estas condiciones se observa el fen ´omeno

llamado reflexi ´on interna total (TIR), en el cual el haz incidente se refleja completamente hacia el medio de incidencia. Haciendo un an ´alisis de los campos, se puede concluir que el campo transmitido es de la siguiente forma.

Et=E0teiktxxe−|ktz|z (4)

��

��� �

� �

�1

�2

�−�t��

� �1

2

a)

b)

Figura 6: a) Representaci ´on esquem ´atica para una onda plana que incide en una interfaz con dos

medios de indice de refracci ´on diferentes a un ´angulo arbitrario y su respectivos campos. b)

Repre-sentaci ´on esquem ´atica de la reflexi ´on total interna, una onda incide sobre el medio 2, con un indice

de refracci ´on mayor que el medio 1, a un ´angulo mayor que el ´angulo cr´ıticoθ < θc,lo cual resulta

una onda evanescente que decae exponencialmente en el medio 1.

(27)

2.2. Plasm ´on Polarit ´on de Superficie

En particular, un Plasm ´on Polarit ´on de Superficie (PPS, por sus siglas en ingl ´es) es definido como una excitaci ´on electromagn ´etica que se propaga sobre la superficie de un metal, en contacto con un diel ´ectrico. En este tipo de plasm ´on un campo electromagn ´etico de excitaci ´on se acopla a las oscilaciones de los electrones del plasma y se propaga por la interfaz como una onda. Esta propagaci ´on tiene lineas de campo que penetraran en ambos medios como se muestra la Figura 7.

o

1 2

Figura 7: Ilustraci ´on esquem ´atico del comportamiento del campo electromagn ´etico de un plasm ´on

polarit ´on de superficie.

2.3. Relaci ´on de dispersi ´on interfaz metal-diel ´ectrico

Los electrones en la superficie de un metal pueden realizar fluctuaciones coherentes, llamadas oscilaciones colectivas del plasma de superficie. Su existencia ha sido demos-trada en experimentos de p ´erdida de energ´ıa en electrones realizados por Powell y Swan. La frecuenciaωde estas oscilaciones longitudinales est ´a unida a su vector de ondakxpor

la relaci ´on de dispersi ´onω(kx). Estas fluctuaciones de carga, las cuales pueden ser

loca-lizadas en la direcci ´on enz, est ´an acompa ˜nadas por una mezcla transversal y longitudinal de campo electromagn ´etico el cual desaparece cuando|z| → ∞ y tiene su m ´aximo en la superficiez = 0, lo que es t´ıpico de las ondas de superficie. Esto explica su sensibilidad a las propiedades de superficie.

(28)

−→

H2 = (0, Hy2,0)ei(kxx+kzz−ωt) (5) −→

E2 = (Ex2,0, Ez2)ei(kxx+kzz−ωt) (6) −→

H1 = (0, Hy1,0)ei(kxx−kzz−ωt) (7) −→

E1 = (Ex1,0, Ez1)ei(kxx−kzz−ωt) (8)

con + para z ≥ 0, - para z ≤ 0 y con kz imaginaria, la cual causa el decaimiento

exponencial del campo Ez. El vector de onda kx es paralelo a la direcci ´on de x; kx = 2π/λp, dondeλpes la longitud de onda de la oscilaci ´on del plasma.

Estos campos deben de satisfacer las ecuaciones de Maxwell’s y las condiciones de frontera para producir la relaci ´on de dispersi ´on para los PPS en una superficie plana de un metal con una constante diel ´ectrica (ε1 =ε

0

1+iε

00

1 ), en contacto con un diel ´ectrico con constante diel ´ectricaε2, ademas, se deben satisfacer las siguientes ecuaciones

D0 =

kz1

ε1

+ kz2

ε2

= 0, (9)

εi ω

c

2

=kx2+k2zi, (10)

de manera que

kzi =

εi ω

c

2 −k2x

1/2

, i= 1,2. (11)

El vector de ondakx es continuo a trav ´es de la interfaz. La relaci ´on de dispersi ´on puede

ser escrita como

kx =

ω c

ε1ε2

ε1+ε2 1/2

. (12)

Si adem ´as se asume una constante diel ´ectricaε2 real, queε

00

1 <|ε

0

1|, se obtiene un vector complejokx =k

0

x+ik

00

x con

kx0 = ω

c

ε01ε2

ε01+ε2 1/2

(13)

kx00 = ω

c

ε01ε2

ε01+ε2 3/2

ε001

(29)

Parakx0 real se necesitaε01 < 0y que |ε01| > ε2, lo cual se cumple en un metal o tambi ´en en un semiconductor dopado, cerca de la frecuencia propia; kx00 determina la absorci ´on interna. En lo siguiente se escribekxen lugar dek

0

x Raether (1988).

En la figura 8, se puede observar una gr ´afica que ilustra la relaci ´on de dispersi ´on para la luz viajando en el vac´ıo (linea recta), la relaci ´on de dispersi ´on para una interfaz metal-aire y para una interfaz metal-diel ´ectrico.

Figura 8: Relaci ´on de dispersi ´on para tres sistemas diferentes.

2.4. Extensi ´on espacial del campo del plasm ´on de superficie

Los vectores de ondakz2 ykz1 son imaginarios debido a queω/c < ksp de manera que

como se mencion ´o anteriormente, la amplitud del campo del plasm ´on de superficie decre-ce exponencialmente comoe(|−kzi||z|)en la direcci ´on normal a la superficie. La distancia a

la que el campo decae a un valor1/e, se convierte en:

` = 1

|kzi|

(30)

En el medio conε2 se tiene que

`2 =

λ

ε01+ε2

ε2 2

1/2

, (16)

mientras que en el medio conε1

`1 =

λ

ε01+ε2

ε02 1

1/2

. (17)

Como ejemplo, paraλ = 600 nm se tiene que para la plata`2 = 390 nm y para el medio diel ´ectrico`1 = 24nm, mientras que para el oro se tiene280nmy31nm, respectivamente.

2.5. Longitud de propagaci ´on de los plasmones de superficie

La amplitud del plasm ´on de superficie que se propaga a lo largo del eje x en una superficie lisa decrece de la forma e−2k00xx con k00

x dado por la ecuaci ´on (12). La longitud,

en el ejex, a la que la intensidad decrece a un valor 1/ees dada por:

Li = (2k

00

x)

−1. (18)

En la regi ´on del visible, la longitud de propagaci ´on alcanza el valor deLi = 22 µmpara la

plata a una longitud de ondaλ= 515nmy deLi = 500µmparaλ = 1060nm.

2.6. Longitud de propagaci ´on en una interfaz oro/vac´ıo

Para el c ´alculo de la longitud de propagaci ´on se ha considerado una interfaz oro/vac´ıo, que representa el sistema que se tendr ´a experimentalmente. En la tabla 1 se presenta la longitud de propagaci ´on te ´orica obtenida para la interfaz considerada.

Tabla 1: Longitud de propagaci ´on te ´orica del PPS calculada para una interfaz oro/vac´ıo y sus

res-pectivas constantes diel ´ectricas.

Longitud de onda de excitaci ´on vac´ıo/plata

Longitud de propagaci ´on del PPS

Constante diel ´ectrica

(31)

2.7. Relaci ´on de dispersi ´on para un sistema diel ´ectrico-metal-diel ´ectrico

Considere un sistema compuesto por dos interfaces, la primera interfaz diel ´ectrico-metal(0/1) y la segunda interfaz metal-diel ´ectrico (1/2) como se muestra en la Figura 9. El medio 1 es una pel´ıcula delgada de metal. Haciendo uso de las ecuaciones de Maxwell y junto con las condiciones de frontera para las dos interfaces, se puede calcular la reflec-tancia de un haz de luz que incide sobre un sistema asim ´etrico con pel´ıcula delgada de metal, con esto es posible encontrar las resonancias del sistema. El haz de luz es parcial-mente reflejado en la interfaz (0/1), parcialparcial-mente transmitido a trav ´es de ella y se vuelve a reflejar en la interfaz (1/2), como se muestra en la Figura 9. Las amplitudes corres-pondientes pueden ser calculadas utilizando las ecuaciones de Fresnel. Para la luz con polarizaci ´on p tenemos que el coeficiente de reflexi ´on y transmisi ´on para las interfaces esta dado por (Raether, 1988)

Figura 9: Reflexi ´on de un haz sobre una pel´ıcula delgada compuesta por dos interfaces.

rikp =

kzi

εi

− kzk

εk

/

kzi

εi

+ kzk

εk

(32)

conkzi dada por la ecuaci ´on 11. La suma de los haces reflejados o la amplitud total de la

onda reflejada est ´a dada por (Raether, 1988).

r012 =

Ep r

E0p =

r01+r12e2iα 1 +r01r12e2iα

(20)

con α = kz1d1 donde (2iα < 0, dado que ε1 < 0). Si el denominador en la ec. 20 es igual a cero

1 +r01r12e2iα = 0, (21)

esto representa la relaci ´on de dispersi ´on para un sistema de dos capas. Si los dos medios 0 y 1 son iguales, se puede obtener la relaci ´on de dispersi ´on para una sistema sim ´etrico, lo que puede ser escrito como

ε1kz2+ε2kz1tanh

kz1d1

2i = 0, (22)

ε1kz2+ε2kz1ctgh

kz1d1

2i = 0. (23)

2.8. Configuraciones de excitaci ´on de PPS cl ´asicas

Esta secci ´on se mencionar ´an los m ´etodos cl ´asicos para la excitaci ´on de los PPS, los cuales son muy eficientes. Cabe mencionar que su utilizaci ´on requiere mucho espacio y por lo tanto la implementaci ´on de estas t ´ecnicas en alguna aplicaciones puede ser complicado. Los primeros montajes experimentales para la excitaci ´on de los plasmones de superficie fueron propuestos en la d ´ecada de los 70’s por (Otto, 1968) y (Kretschmann y Raether, 1968). A continuaci ´on se presentan estos arreglos.

2.8.1. Configuraci ´on de Kreschtmann

(33)

usando las expresiones de los coeficientes de reflexi ´on de Fresnel para polarizaci ´on p. La geometr´ıa de la configuraci ´on de Krestschmann se ilustra en la Figura 10.

Vacío

Metal

Prisma

k �� ��

Amplitud Del Campo

Figura 10: Diagrama esquem ´atico que muestra la configuraci ´on de Kreschtmann para la excitaci ´on

de un PPS sobre una pel´ıcula delgada. D es el detector, L es la fuente de excitaci ´on, k es el vector

de onda de incidencia,θi es el ´angulo de incidencia.

Se utiliza un prisma con constante diel ´ectrica ε2 con el fin de que el vector de ondak de la luz que llega a la interfaz del prisma con el metal, entre en resonancia con la parte real de la constante de propagaci ´onβdel plasm ´on de superficie que viaja confinado en la interfaz prisma-metal. La componente tangencial del vector de onda de un fot ´on incidiendo en la interfaz entre dos medios, es siempre menor que la componente tangencial del plasm ´on, que es la onda viajando entre los dos medios vac´ıo-metal. La condici ´on de excitaci ´on de los plasmones de superficie se da cuando la componente tangencial del vector de onda del fot ´on incidente es igual al vector de onda del plasm ´on de superficie. En el caso de reflexi ´on simple cuando se ilumina la interfaz prisma-metal con un l ´aser, esta condici ´on puede manifestarse si se cambia el ´anguloθi de incidencia medido desde

la normal, esto es

β =ksinθi. (24)

(34)

θi, R tiene un m´ınimo. Este ´angulo es el que satisface las condiciones de acoplamiento

para la excitaci ´on del PPS. En la Figura 11 (Novotny y Hecht, 2006), se muestra la reflec-tancia en funci ´on del ´angulo de incidencia para pel´ıculas delgadas de varios espesores.

PLATA

Ángulo crítico TIR

Ángulo de Incidencia [º]

Reflectancia

nm

nm nm

nm nm

nm nm

nm

Figura 11: Comportamiento de la reflectancia con respecto al ´angulo incidencia en configuraci ´on de

Kretschmann para un sistema vac´ıoε0-metalε1- prismaε2.

2.8.2. Configuraci ´on de Otto

(35)

Metal

Prisma

Vacío

Figura 12: Excitaci ´on de un PPS por medio de la configuraci ´on de Otto.

La influencia de la onda evanescente en la superficie del metal depende de la se-paraci ´on (brecha prohibida), que debe ser suficientemente peque ˜na para lograr el aco-plamiento. Si cambiamos el ´angulo de incidencia del haz reflejado totalmente dentro del prisma, la condici ´on de resonancia para la excitaci ´on del PPS, es decir, el empatamiento de la componente paralela del vector de onda, puede cumplirse. La excitaci ´on de un PPS se observar ´a como un m´ınimo en la luz reflejada. La reflectancia del sistema en funci ´on del ´angulo de incidencia y para varios espesores de la brecha prohibida se muestran en la Figura 13 (Novotny y Hecht, 2006).

PLATA

Ángulo de Incidencia [º]

Reflectancia

nm nm

nm nm nm

nm

Figura 13: Comportamiento de la reflectancia con respecto al ´angulo incidencia en configuraci ´on de

(36)

En el caso mostrado se observa una resonancia clara a un ´angulo de 43.5o. Esta es

causada por la presencia del semiespacio, que permite r ´apidamente el decaimiento del PPS en radiaci ´on, por la transformaci ´on de la onda evanescente PPS convirti ´endose en una onda propagante dentro del sustrato. Cuando se tienen brechas prohibidas demasia-do grandes, el PPS no puede ser excitademasia-do eficientemente y la resonancia desaparece. Se ha demostrado experimentalmente que la configuraci ´on de Otto no es conveniente debido a que es muy dif´ıcil controlar las distancias que determina la brecha prohibida de vac´ıo.

Existen otros m ´etodos para la excitaci ´on de los PPS, como puede ser la utilizaci ´on de una rejilla de difracci ´on para empatar los vectores de onda de la luz incidente y el vector de onda del PPS. Esto se logra con la ayuda de los ´ordenes de difracci ´on de una rejilla peri ´odica.

2.8.3. M ´etodo elegido para la excitaci ´on de PPS’s “rejilla de difracci ´on”

Como se discuti ´o previamente, los PPS son ondas no radiantes, sin embargo, el aco-plamiento de polaritones de superficie puede llevarse a cabo cuando la superficie es una rejilla de difracci ´on. Wood (Wood, 1902) fue el primero en observar los PPS acoplados utilizando una rejilla. La radiaci ´on incidente a un ´anguloθi con respecto a la normal a la

superficie de la rejilla, es difractada por la rejilla, aumentando o disminuyendo el vector de onda en m ´ultiplos enteros del vector de onda de la rejilla kg = (2π/Λg), donde Λg es

el periodo de la rejilla. Cuando un orden de difracci ´on tiene un vector de onda mayor que el de la radiaci ´on incidente en el medio 1, no se propagar ´a y se convertir ´a en evanescen-te. Se requiere un campo evanescente para acoplar un PPS, al cumplir la condici ´on de acoplamiento. La situaci ´on se ilustra en la Figura 14 b). La condici ´on de acoplamiento se puede escribir de la forma:

kP P S =n1k0sin(θ) +nkg, (25)

(37)

los surcos y se estar ´a acoplando a plasmones superficiales los cuales estar ´an interfirien-do constructivamente unos con otros, incrementaninterfirien-do as´ı la eficiencia de acoplamiento (Hibbinset al., 1999).

z

x y

Ʌ

E

�0

-1 0

+1

z

x

�0

E

0 +1

+2

�x ∆x

a)

b)

Figura 14: a) Configuraci ´on de la iluminaci ´on de una rejilla con una periodicidad definidaΛ,θ es

el ´angulo de incidencia. La direcci ´on del campo el ´ectrico del haz incidentek0 est ´a indicada con la

flecha perpendicular al haz incidente. Los haces se ˜nalados0y±1son los ´ordenes de difracci ´on. b)

(38)

Cap´ıtulo 3.

Microscop´ıa de radiaci ´

on de fuga

En este cap´ıtulo se describe la t ´ecnica de microscop´ıa de radiacion de fuga que es la base de este proyecto, la microscop´ıa de radiaci ´on de fuga est ´a siendo explotada para obtener im ´agenes de interacciones plasm ´onicas con dispositivos plasm ´onicos. Se pre-senta una revisi ´on de los principios de funcionamiento de la microscop´ıa de radiaci ´on de fuga (LRM) aplicada a a la visualizaci ´on de los plasmones polaritones superficiales, se muestra que LRM es un m ´etodo vers ´atil que permite la visualizaci ´on y el analisis de la propagaci ´on de los PPS en pel´ıculas delgadas de metal.

En investigaciones de nuevos dispositivos ´opticos, una caracter´ıstica muy importante son los modos de PPS’s los cuales se rigen por la geometr´ıa de los nano elementos. En consecuencia, esto abre posibilidades para romper el l´ımite de difracci ´on, pero requiere instrumentos de observaci ´on adaptados esencialmente al r ´egimen sublongitud de onda y la capacidad de visualizar la propagaci ´on de PPS’s en su entorno 2D. Por lo general, el an ´alisis del r ´egimen sublongitud de onda implica necesariamente m ´etodos ´opticos de campo cercano NFO capaces de sensar el campo evanescente; es decir, las componen-tes de los campos electromagn ´eticos asociadas con los PPS’s. Sin embargo, cuando la pel´ıcula de metal sobre la que se construyen los elementos ´opticos 2D es lo suficiente-mente delgada; es decir, con un espesor por debajo de 80-100 nm y cuando la constante diel ´ectrica del sustrato (generalmente de vidrio) es mayor que la del vac´ıo, esta es una posibilidad para el an ´alisis de la propagaci ´on de los PPS. Esta posibilidad se basa en la detecci ´on de fugas coherentes de PPS´s a trav ´es del sustrato. Tal m ´etodo ´optico de campo lejano se llama microscop´ıa de radiaci ´on de fuga LRM, la cual permite formar una imagen cuantitativa directa y el an ´alisis de la propagaci ´on de PPS en pel´ıculas met ´alicas delgadas.

3.1. Antecedentes

(39)

superficie (PPS), una oscilaci ´on colectiva ´opticamente excitada de electrones situados en una interfaz metal-diel ´ectrico, la cual se quiere visualizar. En particular, en la ´optica, los PPS pueden ser excitados de diferentes maneras. En este contexto, el microscopio ´optico de barrido de campo cercano (SNOM) es una herramienta com ´unmente utilizada para estudiar las interacciones entre los PPS y la materia en escalas sublongitud de on-da. A pesar de que la resoluci ´on espacial de SNOM va m ´as all ´a del l´ımite de difracci ´on, esta t ´ecnica tiene algunas desventajas, tales como una velocidad de barrido lento para la adquisici ´on de las im ´agenes y lo m ´as importante, las m ´ultiples interacciones en el siste-ma de campo punta-muestra que complican la interpretaci ´on de las im ´agenes de campo cercano.

LRM es una t ´ecnica relativamente simple de implementar, con resultados que son al-tamente reproducibles, aunque la resoluci ´on sigue siendo limitada por difracci ´on. Tambi ´en es de gran valor porque permite obtener im ´agenes directas y en el espacio de Fourier, a la vez, en tiempo real, cuando el montaje experimental LRM se adapta adecuadamente.

(40)

3.2. Arreglo experimental

En esta secci ´on se describe el arreglo experimental que se utiliz ´o, el cual esta basado en el trabajo de Grandidieret al.(2009), Zhanget al.(2010), Molletet al.(2012) y Regan

et al.(2012). Este arreglo ´optico es lo que soporta el planteamiento fundamental de este

trabajo.

El esquema del arreglo experimental del microscopio de radiaci ´on de fuga se muestra en la Figura 15.

NIKON Plan 20x/0.40 WD51.2 NIKON Apo5TIRF 100x/1.495Oil WD50.12 L2 L1 L3 5780nm Λ= 5d=50nm CCD52 CCD51

Objetivo

1

Objetivo

2

�2 �1

�= 780��

Polarizador5Lineal

Placa �/2

�3 �4 �5 �6

40cm 40cm 20cm 20cm

Aceite5de5inmersión

�7

20cm

Espejo5dicróico

Figura 15: Esquema experimental del microscopio de radiaci ´on de fuga. El PPS es excitado

enfo-cando un haz l ´aser con un objetivo de microscopio O1(40x, N A = 0.65, W D = 0.56mm) sobre la

nano-estructura que est ´a depositada sobre un sustrato de vidrio. La radiaci ´on es colectada por un

(41)

El arreglo se puede dividir en dos secciones. La primera secci ´on es con la que se excitan los plasmones polaritones de superficie y la segunda es para su visualizaci ´on. Como ya se mencion ´o anteriormente, es posible excitar un PPS sin restringirse ´o limitarse a utilizar las configuraciones cl ´asicas que utilizan un prisma como acoplador. En este trabajo se utiliz ´o la llamada excitaci ´on local del campo, que consiste en un haz altamente enfocado que nos permite excitar PPS en la muestra, con una amplia gama de ´angulos de incidencia. Una superficie rugosa se puede utilizar como muestra para la excitaci ´on de PPS. Se excita localmente la muestra con un haz enfocado y alguna de las componentes de la luz difractada pueden cumplir con las condiciones para acoplar PPS. Un problema con esta t ´ecnica es que la eficiencia de acoplamiento fot ´on-plasm ´on es muy baja.

Para la primera secci ´on se utiliz ´o un diodo l ´aser (circu-l ´aser) con una longitud de onda.

λ = 780nm(infrarrojo cercano), y una potencia m ´axima 50mW, el cual se conect ´o a un controlador de diodos l ´aser (modelo 505 de la compa ˜n´ıa Newport). El l ´aser es enfocado sobre la superficie de la muestra con un objetivo de microscopio. El arreglo de excitaci ´on cuenta primero con un polarizador lineal y una placa λ/2 colocados entre el diodo y el objetivo de excitaci ´on, para poder controlar la polarizaci ´on del haz de excitaci ´on. Este conjunto de elementos (l ´aser, objetivo, polarizador, placaλ/2), est ´a colocado sobre una base de desplazamientos microm ´etricos para facilitar la alineaci ´on.

(42)

Base Micrometrica

Placa Retardadora Diodo Laser

Polarizador Lineal

�1

Muestra

Figura 16: Fotograf´ıa del arreglo experimental de la secci ´on 1 la cual es la secci ´on de excitaci ´on del

microscopio de radiaci ´on de fuga.

Para la fabricaci ´on de las muestras se utilizaron sustratos de vidrio (0.150 mm de grosor) y que fueron recubiertas por evaporaci ´on t ´ermica con una pel´ıcula delgada de oro de 30 nm, 50 nm o 70 nm, el procedimiento de deposito se describe en el ap ´endice A.

El acoplamiento fot ´on-plasm ´on de superficie se logra haciendo incidir el haz de luz en-focado sobre la estructura de la superficie rugosa, cuando el campo el ´ectrico atraviesa la pel´ıcula de oro y alcanza el sustrato se convierte en radiaci ´on de fuga, la cual es emitida desde la interfaz entre la pel´ıcula de oro y el sustrato de vidrio a un ´angulo caracter´ıstico

θLR, ´este ´angulo es siempre mayor que el ´angulo cr´ıtico de reflexi ´on interna total y esta

(43)

�2

Controlador Del Diodo Laser

CCD2

Monitor 1

Microscopio Invertido

Figura 17: Fotograf´ıa del arreglo experimental del microscopio de radiaci ´on de fuga de la primera

parte de la secci ´on 2, la cual es la parte del arreglo de detecci ´on en el plano imagen, con el nombre

de cada uno de sus elementos.

En la Figura 17 se observa una fotograf´ıa que corresponde a la segunda secci ´on del arreglo experimental del microscopio. Esta parte es la que permite la recolecci ´on de la radiacion de fuga y la formaci ´on de la imagen y de la muestra de la informa-ci ´on plasm ´onica proveniente del plano objeto. Consta de un microscopio ´optico inverti-do (N IKON Eclipse T i−U) con un objetivo O2 (O2 N IKON Apo T IRF,100x, N A = 1.49, W D = 0.19mm)de alta apertura num ´erica. El objetivo se encuentra en la parte de abajo de la muestra, lo cual facilita la observaci ´on. Internamente el microscopio cuenta con un espejo dicroico, de esta manera, mediante algunos elementos ´opticos se tiene acceso al plano imagen y al plano BFP* de la muestra. En uno de los puertos del mi-croscopio se coloca una c ´amara CCD2CCD2uEye U I −2210−M) y esta nos permite obtener el plano imagen de la muestra y, posteriormente, por medio de una computadora, desplegar la informaci ´on en un monitor como se muestra en la fotograf´ıa (monitor).

(44)

puer-CCD1

L1

L2

Monitor2

Salida BFP

Figura 18: Fotograf´ıa del arreglo experimental de la secci ´on 2 del microscopio de radiaci ´on de fuga.

´

Esta es la parte de detecci ´on que conforma el plano de Fourier con el nombre de cada uno de sus

elementos.

to emergen rayos provenientes de la muestra que son reflejados por un espejo dicroico, que no se observa en la fotograf´ıa como ya se mencion ´o anteriormente. El BFP de este sistema se encuentra la apertura posterior del objetivo. Es importante mencionar que hay dos circunstancias que nos obligan a utilizar un sistema ´optico 4f para obtener un plano conjugado (BFP*). La primera es que el BFP queda dentro del microscopio invertido, por lo cual no es posible colocar el CCD1 (CCD1 P U LN IX T M −7CN en ese plano. La segunda es que el CCD1 tiene un ´area de sensado de dimensiones 6.41 mm (horizontal) por 4.89 mm (vertical), mientras que la mancha del haz en el BFP es de 7.6mm de dia-metro. Es por esto que se opt ´o por utilizar un sistema de propagaci ´on, que nos permite obtener un plano conjugado del BFP en el CCD1. Se implemento un sistema que reduce la el tama ˜no de la a la mitad, ´este cuenta con dos lentes, L1 y L2. La informaci ´on es sensada por un CCD1 para formar una imagen y es desplegada en un monitor2 como se muestra en la Figura 18.

(45)

imagen se consideran fuentes puntuales que emergen de la muestra hacia el sustrato de vidrio y el aceite de inmersi ´on, con la ayuda del objetivo de microscopio se colecta la informaci ´on. El objetivo de microscopio cuenta con ´optica corregida al infinito lo que quiere decir que de una fuente puntual este objetivo entrega haces paralelos. Posteriormente con la ayuda de una lente L3, se puede obtener una imagen ´optica de la muestra sobre un CCD2.

Para el plano de Fourier se considera que de la muestra emergen haces paralelos que, posteriormente son colectados por el objetivo de microscopio de alta apertura num ´erica y enfocados en el plano focal posterior (BFP), ver la Figura 19 b). Con la ayuda de dos lentes se forma un sistema de proyecci ´on para reducir la abertura a la mitad y obtener un plano conjugado que se puede colectar con un CCD1.

BFP Plano Imagen

L3

BFP

Plano de Fourier

L1 BFP*

CCD1 CCD2

L2 a)

b)

f=40cm f=40cm f=20cm f=20cm

Figura 19: a) Trazo de rayos para la obtenci ´on del plano imagen de la muestra. b) Trazo de rayos

para la obtenci ´on del plano focal posterior conjugado (BFP*) de la muestra.

3.2.1. Caracterizaci ´on del LRM

(46)

Plano imagen

A continuaci ´on se muestra el arreglo experimental para la caracterizaci ´on de corres-pondiente al escalamiento en el plano imagen (Figura 20). La calibraci ´on se lleva a cabo mediante una part´ıcula de referencia, esta es una esfera de poliestireno de 10 µm de di ´ametro colocada sobre el sustrato de vidrio. En la Figura 20 se ilustra el trazo de rayos a trav ´es del sistema, que cuenta con una lente L3 posterior al objetivo de alta apertura num ´erica. Esta lente est ´a colocada a una distancia focal f=40 cm despu ´es del BFP del objetivo.

Sustrato Aceite de inmersión

Objetivo

Espejo dicroico Plano Focal Posterior

CCD 2

10�� 10��

L3

(47)

La lente L3 es la encargada de formar la imagen en el CCD2. En las Figuras 21 y 22 se ve la imagen de las dos part´ıculas esf ´ericas de poliestireno; Se muestran escalas en pixeles y en micras.

Se sabe que del CCD2 se obtienen im ´agenes de 640 pixeles horizontales por 480 pi-xeles verticales (Figura 21), se encuentra que una part´ıcula de10µmforma una imagen de 105 pixeles horizontalmente y 110 verticalmente, de aqu´ı se obtiene que1µm = 10.5 pixeles horizontales y1 µm = 11pixeles verticales. De esta manera fue posible caracte-rizar la secci ´on del plano imagen, para as´ı poder tener informaci ´on sobre las distancias f´ısicas en las im ´agenes obtenidas, como observamos en la figura Figura 22.

Pixeles Horizontal

Pixeles Vertical

100 200 300 400 500 600

0 50 100 150 200 250 300 350 400 450

Figura 21: Imagen ´optica en pixeles de dos part´ıculas de poliestireno de 10 micr ´ometros de di ´ametro.

Distancia [µm]

Distancia [

µ

m]

0 10 20 30 40 50

0 5 10 15 20 25 30 35 40 45

Figura 22: Imagen ´optica en distancia de dos part´ıculas de poliestireno de 10 micr ´ometros de di

(48)

Plano de Fourier BFP

La caracterizaci ´on del plano de Fourier conjugado (BFP*) es m ´as complicada ya que cuenta con m ´as elementos ´opticos, lo que hace que su alineaci ´on sea m ´as delicada. Co-mo ya se mencion ´o se utiliza un sistema de proyecci ´on 4f para obtener el plano conjugado del BFP. Este sistema cuenta con dos lentes L1 y L2 cuyas distancias focales fueron es-cogidas para obtener una reducci ´on del 50 porciento. L1 tiene una distancia focal de 40 cm y L2 tiene una distancia focal de 20 cm. Se ilustra la situaci ´on en la Figura 23.

Película2delgada Sustrato Aceite2de2inmersión

Objetivo

Divisor2de2haz

Plano2Focal2Posterior

Plasmón

Ángulo2Crítico2X2

Ángulo2Crítico2X1 Centro2X0

CCD1

L1 L2

(49)

Una vez alineado este sistema de proyecci ´on se procedi ´o a observar una muestra para obtener una relaci ´on de las distancias f´ısicas de las im ´agenes en el plano de Fourier.

Se sabe de las especificaciones del fabricante del objetivo de microscopio (Nikon) que el tama ˜no del di ´ametro de la abertura posterior del objetivo es de 7.6 mm, que se tom ´o como di ´ametro del BFP.

Es importante mencionar que con este arreglo no se forma una imagen de la mues-tra en la que se excitan los PPS, sino solamente la detecci ´on de las componentes de frecuencias espaciales.

Una vez alineado y optimizado nuestro sistema ´optico para la detecci ´on del plano con-jugado de Fourier BFP*, se procede a plantear una calibraci ´on de distancias. Se sabe que el di ´ametro del BFP es de 7.6 mm y se sabe que el CCD1 genera im ´agenes de 720 pixeles horizontales vs 540 pixeles verticales. Iluminando toda la abertura del BFP, el di ´ametro mayor alcanzado de la imagen generada en el CCD1 es de 330 pixeles horizontales y 320 pixeles verticales, ver la Figura 24. Haciendo una conversi ´on a distancias se lleg ´o a la conclusi ´on de que para nuestros pixeles se tiene una relaci ´on de 1pixel = 23.03 µm

horizontal y1pixel = 23.75µmvertical, (ver Figura 25).

Pixeles Horizontales

Pixeles Verticales

0 100 200 300 400 500 600 700 0

100

200

300

400

500

(50)

Figura 25: Imagen en distancia obtenida por LRM del plano focal posterior conjugado.

Para la caracterizaci ´on del plano de Fourier se toman en cuenta los trabajos publica-dos por (Hoffet al., 2008), (Marchington, 2010) y conceptos te ´oricos (Burge et al., 2010) que relacionan el ´angulo de captaci ´on del objetivo de microscopio de alta apertura num ´eri-ca y con una distancia espec´ıfi´eri-ca en el plano de Fourier correspondiente a las frecuen-cias espaciales detectadas en el CCD1. Si se tiene conocimiento del ´angulo espec´ıfico de la radiaci ´on de fuga, se puede conocer a que componente en frecuencias espaciales corresponde dicho ´angulo. Conociendo la apertura num ´erica del objetivo de microscopio utilizado y el indice de refracci ´on del aceite de inmersi ´on (que en este caso esn1 = 1.515), se puede conocer el ´angulo m ´aximo que puede llegar a colectar el objetivo, esto es

N Amax =n1Senθmax. (26)

Con la ecuaci ´on anterior se obtiene que para este objetivo de microscopio se puede obtener unθmaxde captaci ´on de79.6˚, lo que quiere decir que el radio m ´aximo de la Figura

25 equivale a dicho ´angulo. Tambi ´en se puede conocer la distancia focal del objetivo de microscopio, es decir la distancia de la apertura posterior al plano focal de la muestra mediante (Marchington, 2010).

f = (BA/2)n1

(51)

donde BA es la apertura posterior,n1 = 1.515 el ´ındice de refracci ´on del aceite de inmer-si ´on y NA la apertura num ´erica m ´axima del objetivo. Con dicho c ´alculo obtenemos una distancia def = 3.86mm. Es importante tambi ´en mencionar el valor de ´angulo cr´ıtico del sistema, el cual permite saber, con ayuda de la teor´ıa, que toda la informaci ´on detecta-da por encima de dicho ´angulo pertenece a informaci ´on de campo evanescente. Con la ayuda de la ecuaci ´on 28 se obtiene el valor para el ´angulo cr´ıtico el cual es θc = 41.3˚.

Posteriormente, con los valores deθc y θmax y el valor de la distancia focal posterior del

objetivo de microscopio, se calcula el radio m ´aximo y el radio del ´angulo cr´ıtico correspon-diente a componentes espaciales del BFP*, utilizando la la siguiente ecuaci ´on utilizada por (Marchington, 2010)

r=f Senθ. (28)

Con la ecuaci ´on 28 y conociendo el ´angulo de captaci ´on se puede determinar que dis-tancia le corresponde el plano de frecuencias, a cualquier ´angulo de captaci ´on. Dado que se tiene conocimiento del ´angulo m ´aximo de captaci ´on y se sabe que el di ´ametro de la abertura del BFP* equivale a7.6mm, se hace el c ´alculo para el radio correspondiente al ´angulo cr´ıtico que resulta en un valorrc = 2.55mm. Posteriormente, con la ayuda de las

ecuaciones 13 y 24 se encuentra que el ´angulo de la radiaci ´on de fuga que corresponde al plasm ´on polarit ´on de superficie, encontr ´andose, a un ´angulo θpps = 42.5˚. El radio de

las componentes espaciales correspondientes a dicho ´angulo es de (rpps= 2.61mm). Con

esto se comprueba que esta informaci ´on es superior al ´angulo cr´ıtico. Una vez que se tie-nen los valores correspondientes a los ´angulos, y utilizamos la ecuaci ´on 24 para calcular los valores de los vectores de onda correspondientes a la informaci ´on de las frecuencias espaciales. Encontramos quekc= 8.13rad/ µm,kpps= 8.25rad/ µm ykmax = 12.00rad/

(52)

corresponde a la componente de frecuencia espacial mayor que puede llegar a colec-tar el objetivo de alta apertura num ´erica utilizado. Esta explicaci ´on aplica para todas las im ´agenes del BFP* que se presentan en este trabajo de tesis.

BFP

Plano de Fourier L1

BFP*

L2

[k

x/k0]

[ky /k0

]

−1.49 −1 0 1 1.49 −1.49

−1

0

1

1.49

(53)

Para tener una mayor seguridad en la caracterizaci ´on del BFP se realizo el siguiente experimento el cual consiste en acoplar luz blanca en un sustrato por reflexi ´on total inter-na, con la ayuda de un prisma acoplador y una gota de aceite de inmersi ´on para igualar los indices de refracci ´on. Debido a que solo la luz que ingresa al sustrato cuenta con ´angulos mayores al ´angulo cr´ıtico el BFP* solo deber´ıa tener iluminaci ´on de informaci ´on mayor al ´angulo cr´ıtico. Esto se hizo para comprobar que las distancias previas calcula-das corresponden solo a informaci ´on plasm ´onica. En la Figura 27 se puede comprobar que as´ı sucede.

Plano de Fourier

BFP*

[kx/k0] [k y

/k 0

]

−1.49 −1 0 1 1.49

−1.49

−1

0

1

1.49

[kx/k0]

[ky /k0

]

−1.49 −1 0 1 1.49

−1.49

−1

0

1

1.49

BFP

L1

L2

��

(54)

Cap´ıtulo 4.

Fabricaci ´

on de estructuras plasm ´

onicas

En este cap´ıtulo se describe el proceso de fabricaci ´on de las estructuras plasm ´onicas uti-lizadas en este trabajo. Primero se describe la t ´ecnica de fotolitograf´ıa para la fabricaci ´on de un rejilla de difracci ´on, la cual permitir ´a el acoplamiento plasm ´onico y posteriormente la fabricaci ´on de un nano-surco mediante la t ´ecnica de “Focused Ion Beam Milling” (FIB).

4.1. Rejilla de difracci ´on para excitaci ´on de plasmones

Como ya se mencion ´o anteriormente, una de las estructuras a utilizar para excitar plasmones ser ´a una rejilla de difracci ´on, la cual se fabric ´o por medio de la t ´ecnica litograf´ıa de interferencia.

Para su elaboraci ´on, se toma en cuenta el grosor del sustrato a utilizar. Se eligi ´o un cubre objetos, de0.15mmde espesor, debido a que la detecci ´on se realiza en transmisi ´on y la distancia de trabajo del objetivo de microscopio de inmersi ´on de aceite (NA=1.49) que se utiliza para la detecci ´on, es de entre0.12mma0.19mm. Posteriormente se calcul ´o el periododde la rejilla para diferentes longitudes de onda de excitaci ´on para esto se utiliza la ecuaci ´on para la rejilla de difracci ´on que est ´a dada por (Hecht, 2001).

d= mλ

sinθi+ sinθm

, (29)

donde λ que es la longitud de onda de iluminaci ´on, θi el ´angulo de incidencia y θm el

´angulo de propagaci ´on de los haces difractados, m se refiere al orden de difracci ´on. En este caso se eligi ´o el orden -1. El ´angulo del orden difractado se elige de 90 ˚ , lo anterior para hacer coincidir elkpps, con elkx del haz difractado. Se consider ´o un ´angulo

de incidenciaθi = 6˚.

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